Abstract Multifunctionalization is the future development direction for microwave absorbing materials, but has not yet been explored. The effective integration of multiple functions into one material remains a huge challenge. Herein, an aerogel‐type microwave absorber assembled with multidimensional organic and inorganic components is synthesized. Polyacrylonitrile fibers and polybenzoxazine membranes work as the skeleton and crosslinker, respectively, forming a 3D framework, in which carbon nanotubes are interconnected into an electrically conductive network, and Fe 3 O 4 nanoparticles are uniformly dispersed throughout the aerogel. Remarkably, the microwave absorption performances of the aerogel achieve ultralight, ultrathin (1.5 mm), and strong absorption (reflection loss of −59.85 dB) features. In particular, its specific reflection loss values considerably outperform the current magnetic–dielectric hybrids with similar components. Moreover, the aerogel possesses strong hydrophobicity and good thermal insulation, endowing it attractive functions of self‐cleaning, infrared stealth, and heat insulation that is even comparable to commercial products. The excellent multifunction benefits from the cellular structure of aerogel, the assembly of multidimensional nanomaterials, and the synergistic effect of organic–inorganic components. This study paves the way for designing next‐generation microwave absorbing materials with great potential for multifunctional applications.

Porous carbon nanotubes/cobalt nanoparticles (CNTs/Co) composite with dodecahedron morphology was synthesized by in situ pyrolysis of the Co-based zeolitic imidazolate framework in a reducing atmosphere. The morphology and microstructure of the composite can be well tuned by controlling the pyrolysis conditions. At lower pyrolysis temperature, the CNTs/Co composite is composed of well-dispersed Co nanoparticles and short CNT clusters with low graphitic degree. The increase of pyrolysis temperature/time promotes the growth and graphitization of CNTs and leads to the aggregation of Co nanoparticles. The optimized CNTs/Co composite exhibits strong dielectric and magnetic losses as well as a good impedance matching property. Interestingly, the CNTs/Co composite displays extremely strong electromagnetic wave absorption with a maximum reflection loss of -60.4 dB. More importantly, the matching thickness of the absorber is as thin as 1.81 mm, and the filler loading of composite in the matrix is only 20 wt %. The highly efficient absorption is closely related to the well-designed structure and the synergistic effect between CNTs and Co nanoparticles. The excellent absorbing performance together with lightweight and ultrathin thickness endows the CNTs/Co composite with the potential for application in the electromagnetic wave absorbing field.

Abstract Nonprecious metal catalysts (NPMCs) FeNC are promising alternatives to noble metal Pt as the oxygen reduction reaction (ORR) catalysts for proton‐exchange‐membrane fuel cells. Herein, a new modulation strategy is reported to the active moiety FeN 4 via a precise “single‐atom to single‐atom” grafting of a Pt atom onto the Fe center through a bridging oxygen molecule, creating a new active moiety of Pt 1 O 2 Fe 1 N 4 . The modulated FeNC exhibits remarkably improved ORR stabilities in acidic media. Moreover, it shows unexpectedly high catalytic activities toward oxygen evolution reaction (OER) and hydrogen evolution reaction (HER), with overpotentials of 310 mV for OER in alkaline solution and 60 mV for HER in acidic media at a current density of 10 mA cm −2 , outperforming the benchmark RuO 2 and comparable with Pt/C(20%), respectively. The enhanced multifunctional electrocatalytic properties are associated with the newly constructed active moiety Pt 1 O 2 Fe 1 N 4 , which protects Fe sites from harmful species. Density functional theory calculations reveal the synergy in the new active moiety, which promotes the proton adsorption and reduction kinetics. In addition, the grafted Pt 1 O 2  dangling bonds may boost the OER activity. This study paves a new way to improve and extend NPMCs electrocatalytic properties through a precisely single‐atom to single‐atom grafting strategy.

Nanoporous carbon decorated with Fe nanoparticles (Fe/C) was prepared via in situ carbonization of Fe precursor-encapsulated Zn-based metal organic framework (ZIF8). In the synthetic process, iron precursor (ferrous salt) was mechanically mixed with pre-synthesized ZIF8 taking advantage of the porous characteristic of ZIF8, and then converted to Fe nanoparticles (NPs) at high temperature. The Fe NPs with low content and small size were uniformly embedded in porous graphitic carbon matrix. When the filler loading of Fe/C composite is as low as 15 wt% in paraffin matrix, the absorber exhibited a minimum reflection loss of −29.5 dB at a thickness of 2.5 mm. The strong absorbing capability together with the lightweight feature is closely associated with the well-designed constituent and structure of the composite, which result in good impedance matching and strong electromagnetic energy loss due to the dual-loss mechanism and the synergistic effect between Fe NPs and carbon matrix. This study not only provides a lightweight electromagnetic wave absorbing material, but also offers a general way to prepare metal NPs-nanoporous carbon composite absorber.

Abstract The environmentally friendly synthesis of highly active Fe‐N‐C electrocatalysts for proton‐exchange membrane fuel cells (PEMFCs) is desirable but remains challenging. A simple and scalable method is presented to fabricate Fe II ‐doped ZIF‐8, which can be further pyrolyzed into Fe‐N‐C with 3 wt % of Fe exclusively in Fe‐N 4 active moieties. Significantly, this Fe‐N‐C derived acidic PEMFC exhibits an unprecedented current density of 1.65 A cm −2 at 0.6 V and the highest power density of 1.14 W cm −2 compared with previously reported NPMCs. The excellent PEMFC performance can be attributed to the densely and atomically dispersed Fe‐N 4 active moieties on the small and uniform catalyst nanoparticles.

Developing lightweight and highly efficient electromagnetic wave (EMW) absorbing materials is crucial but challenging for anti-electromagnetic irradiation and interference. Herein, we used multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) as templates for growth of Co-based zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) and obtained a Co–C/MWCNTs composite by postpyrolysis. The MWCNTs interconnected the ZIF-derived Co–C porous particles, constructing a conductive network for electron hopping and migration. Moreover, the Co–C/MWCNTs composite was aligned in paraffin matrix under an external magnetic field, which led to a stretch of the MWCNTs along the magnetic field direction. Due to the anisotropic permittivity of MWCNTs, the magnetic alignment considerably increased the dielectric loss of the Co–C/MWCNTs composite. Benefiting from the conductive network, the orientation-enhanced dielectric loss, and the synergistic effect between magnetic and dielectric components, the magnetically aligned Co–C/MWCNTs composite exhibited extremely strong EMW absorption, with a minimum reflection loss (RL) of −48.9 dB at a filler loading as low as 15 wt %. The specific RL value (RL/filler loading) of the composite was superior to that of the previous MOF-derived composite absorbers. It is expected that the proposed strategy can be extended to the fabrication of other lightweight and high-performance EMW-absorbing materials.

Simultaneously increasing the activity and stability of the single-atom active sites of M-N-C catalysts is critical but remains a great challenge. Here, we report an Fe-N-C catalyst with nitrogen-coordinated iron clusters and closely surrounding Fe-N4 active sites for oxygen reduction reaction in acidic fuel cells. A strong electronic interaction is built between iron clusters and satellite Fe-N4 due to unblocked electron transfer pathways and very short interacting distances. The iron clusters optimize the adsorption strength of oxygen reduction intermediates on Fe-N4 and also shorten the bond amplitude of Fe-N4 with incoherent vibrations. As a result, both the activity and stability of Fe-N4 sites are increased by about 60% in terms of turnover frequency and demetalation resistance. This work shows the great potential of strong electronic interactions between multiphase metal species for improvements of single-atom catalysts.

Single-atom catalysts (SACs) have attracted much attention owning to their high catalytic properties. Herein, yttrium and scandium rare earth SACs are successfully synthesized on a carbon support (Y1/NC and Sc1/NC). Different from the well-known M-N4 structure of M-N-C (M = Fe, Co) catalysts, Sc and Y atoms with a large atomic radius tend to be anchored to the large-sized carbon defects through six coordination bonds of nitrogen and carbon. Although Y- and Sc-based nanomaterials are generally inactive to room-temperature electrochemical reactions, Y1/NC and Sc1/NC SACs exhibit catalytic activities to nitrogen reduction reaction and carbon dioxide reduction reaction due to the modulation of the local electronic structure of Y/Sc single atoms by N and C coordination. The catalytic functions of rare earth single atoms not only demonstrate the magical effect of SACs but also promote the application of rare earth catalysts in room-temperature electrochemical reactions.

Non-precious-metal or metal-free catalysts with stability are desirable but challenging for proton exchange membrane fuel cells. Here we partially unzip a multiwall carbon nanotube to synthesize zigzag-edged graphene nanoribbons with a carbon nanotube backbone for electrocatalysis of oxygen reduction in proton exchange membrane fuel cells. Zigzag carbon exhibits a peak areal power density of 0.161 W cm-2 and a peak mass power density of 520 W g-1, superior to most non-precious-metal electrocatalysts. Notably, the stability of zigzag carbon is improved in comparison with a representative iron-nitrogen-carbon catalyst in a fuel cell with hydrogen/oxygen gases at 0.5 V. Density functional theory calculation coupled with experimentation reveal that a zigzag carbon atom is the most active site for oxygen reduction among several types of carbon defects on graphene nanoribbons in acid electrolyte. This work demonstrates that zigzag carbon is a promising electrocatalyst for low-cost and durable proton exchange membrane fuel cells.