Chemical doping with foreign atoms is an effective method to intrinsically modify the properties of host materials. Among them, nitrogen doping plays a critical role in regulating the electronic properties of carbon materials. Recently, graphene, as a true two-dimensional carbon material, has shown fascinating applications in bioelectronics and biosensors. In this paper, we report a facile strategy to prepare N-doped graphene by using nitrogen plasma treatment of graphene synthesized via a chemical method. Meanwhile, a possible schematic diagram has been proposed to detail the structure of N-doped graphene. By controlling the exposure time, the N percentage in host graphene can be regulated, ranging from 0.11 to 1.35%. Moreover, the as-prepared N-doped graphene has displayed high electrocatalytic activity for reduction of hydrogen peroxide and fast direct electron transfer kinetics for glucose oxidase. The N-doped graphene has further been used for glucose biosensing with concentrations as low as 0.01 mM in the presence of interferences.

Rechargeable lithium metal batteries are considered the "Holy Grail" of energy storage systems. Unfortunately, uncontrollable dendritic lithium growth inherent in these batteries (upon repeated charge/discharge cycling) has prevented their practical application over the past 40 years. We show a novel mechanism that can fundamentally alter dendrite formation. At low concentrations, selected cations (such as cesium or rubidium ions) exhibit an effective reduction potential below the standard reduction potential of lithium ions. During lithium deposition, these additive cations form a positively charged electrostatic shield around the initial growth tip of the protuberances without reduction and deposition of the additives. This forces further deposition of lithium to adjacent regions of the anode and eliminates dendrite formation in lithium metal batteries. This strategy may also prevent dendrite growth in lithium-ion batteries as well as other metal batteries and transform the surface uniformity of coatings deposited in many general electrodeposition processes.

It remains a grand challenge to replace platinum group metal (PGM) catalysts with earth-abundant materials for the oxygen reduction reaction (ORR) in acidic media, which is crucial for large-scale deployment of proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs). Here, we report a high-performance atomic Fe catalyst derived from chemically Fe-doped zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) by directly bonding Fe ions to imidazolate ligands within 3D frameworks. Although the ZIF was identified as a promising precursor, the new synthetic chemistry enables the creation of well-dispersed atomic Fe sites embedded into porous carbon without the formation of aggregates. The size of catalyst particles is tunable through synthesizing Fe-doped ZIF nanocrystal precursors in a wide range from 20 to 1000 nm followed by one-step thermal activation. Similar to Pt nanoparticles, the unique size control without altering chemical properties afforded by this approach is able to increase the number of PGM-free active sites. The best ORR activity is measured with the catalyst at a size of 50 nm. Further size reduction to 20 nm leads to significant particle agglomeration, thus decreasing the activity. Using the homogeneous atomic Fe model catalysts, we elucidated the active site formation process through correlating measured ORR activity with the change of chemical bonds in precursors during thermal activation up to 1100 °C. The critical temperature to form active sites is 800 °C, which is associated with a new Fe species with a reduced oxidation number (from Fe3+ to Fe2+) likely bonded with pyridinic N (FeN4) embedded into the carbon planes. Further increasing the temperature leads to continuously enhanced activity, linked to the rise of graphitic N and Fe–N species. The new atomic Fe catalyst has achieved respectable ORR activity in challenging acidic media (0.5 M H2SO4), showing a half-wave potential of 0.85 V vs RHE and leaving only a 30 mV gap with Pt/C (60 μgPt/cm2). Enhanced stability is attained with the same catalyst, which loses only 20 mV after 10 000 potential cycles (0.6–1.0 V) in O2 saturated acid. The high-performance atomic Fe PGM-free catalyst holds great promise as a replacement for Pt in future PEMFCs.

Abstract Low‐cost, environment‐friendly aqueous Zn batteries have great potential for large‐scale energy storage, but the intercalation of zinc ions in the cathode materials is challenging and complex. Herein, the critical role of structural H 2 O on Zn 2+ intercalation into bilayer V 2 O 5 ·nH 2 O is demonstrated. The results suggest that the H 2 O‐solvated Zn 2+ possesses largely reduced effective charge and thus reduced electrostatic interactions with the V 2 O 5 framework, effectively promoting its diffusion. Benefited from the “lubricating” effect, the aqueous Zn battery shows a specific energy of ≈144 Wh kg −1 at 0.3 A g −1 . Meanwhile, it can maintain an energy density of 90 Wh kg −1 at a high power density of 6.4 kW kg −1 (based on the cathode and 200% Zn anode), making it a promising candidate for high‐performance, low‐cost, safe, and environment‐friendly energy‐storage devices.

The state-of-art understanding of durability issues (the degradation reasons and mechanisms, the influence of working conditions, etc.) of Pt-based catalysts for proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) and the approaches for improving and studying catalyst durability are reviewed. Both carbon support and catalytic metals degrade under PEMFC conditions, respectively, through the oxidation of carbon and the agglomerate and the detachment from support materials of catalytic metals, especially under unnormal working conditions; furthermore, the degradation of carbon support and catalytic metals interact with and exacerbate one another. The working temperature, humidity, cell voltage (the electrode potential and the mode applied on the electrode), etc. can influence the catalyst durability. Carbons with high graphitization degree as support materials and alloying Pt with some other metals are proved to be effective ways to improve the catalyst durability. Time-effective and reliable methods for studying catalyst durability are indispensable for developing PEMFC catalysts.

Nitrogen-doped graphene (N-graphene) is obtained by exposing graphene to nitrogen plasma. N-graphene exhibits much higher electrocatalytic activity toward oxygen reduction and H2O2 reduction than graphene, and much higher durability and selectivity than the widely-used expensive Pt for oxygen reduction. The excellent electrochemical performance of N-graphene is attributed to nitrogen functional groups and the specific properties of graphene. This indicates that N-graphene is promising for applications in electrochemical energy devices (fuel cells, metal–air batteries) and biosensors.

Due to the Fenton reaction, the presence of Fe and peroxide in electrodes generates free radicals causing serious degradation of the organic ionomer and the membrane. Pt-free and Fe-free cathode catalysts therefore are urgently needed for durable and inexpensive proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs). Herein, a high-performance nitrogen-coordinated single Co atom catalyst is derived from Co-doped metal-organic frameworks (MOFs) through a one-step thermal activation. Aberration-corrected electron microscopy combined with X-ray absorption spectroscopy virtually verifies the CoN4 coordination at an atomic level in the catalysts. Through investigating effects of Co doping contents and thermal activation temperature, an atomically Co site dispersed catalyst with optimal chemical and structural properties has achieved respectable activity and stability for the oxygen reduction reaction (ORR) in challenging acidic media (e.g., half-wave potential of 0.80 V vs reversible hydrogen electrode (RHE). The performance is comparable to Fe-based catalysts and 60 mV lower than Pt/C -60 μg Pt cm-2 ). Fuel cell tests confirm that catalyst activity and stability can translate to high-performance cathodes in PEMFCs. The remarkably enhanced ORR performance is attributed to the presence of well-dispersed CoN4 active sites embedded in 3D porous MOF-derived carbon particles, omitting any inactive Co aggregates.

Carbon materials have been playing a significant role in the development of alternative clean and sustainable energy technologies. This review article summarizes the recent research progress on the synthesis of nanostructured carbon and its application in energy storage and conversion. In particular, we will systematically discuss the synthesis and applications of nanoporous carbon as electrodes for supercapacitors and electrodes in lithium-ion batteries, and the development of nanoporous media for methane gas storage, coherent nanocomposites for hydrogen storage, electrocatalysts and catalyst supports for fuel cells, new porous carbon for lithium–sulfur batteries, and porous carbon for lithium–oxygen batteries. The common challenges in developing simple, scalable, and environmentally friendly synthetic and manufacturing processes, in controlling the nanoscale and high level structures and functions, and in integrating such materials with suitable device architectures are reviewed. Possible new directions to overcome the current limitations on the performance are discussed.

Graphene oxide is electrochemically reduced which is called electrochemically reduced graphene oxide (ER-G). ER-G is characterized with scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, and X-ray diffraction. The oxygen content is significantly decreased and the sp2 carbon is restored after electrochemical reduction. ER-G exhibits much higher electrochemical capacitance and cycling durability than carbon nanotubes (CNTs) and chemically reduced graphene; the specific capacitance measured with cyclic voltammetry (20 mV s−1) is ∼165, ∼86, and ∼100 F g−1 for ER-G, CNTs, and chemically reduced graphene, respectively. The electrochemical reduction of oxygen and hydrogen peroxide are greatly enhanced on ER-G electrodes as compared with CNTs. ER-G has shown promising features for applications in energy storage, biosensors, and electrocatalysis.