The exactly solvable Kitaev model on the honeycomb lattice has recently received enormous attention linked to the hope of achieving novel spin-liquid states with fractionalized Majorana-like excitations. In this review, we analyze the mechanism proposed by Jackeli and Khaliullin to identify Kitaev materials based on spin-orbital dependent bond interactions and provide a comprehensive overview of its implications in real materials. We set the focus on experimental results and current theoretical understanding of planar honeycomb systems (Na2IrO3, α-Li2IrO3, and α-RuCl3), three-dimensional Kitaev materials (β- and γ-Li2IrO3), and other potential candidates, completing the review with the list of open questions awaiting new insights.

In this study, we reanalyze the magnetic interactions in the Kitaev spin liquid candidate materials Na$_2$IrO$_3$, $\alpha$-RuCl$_3$, and $\alpha$-Li$_2$IrO$_3$ using nonperturbative exact diagonalization methods. These methods are more appropriate given the relatively itinerant nature of the systems suggested in previous works. We treat all interactions up to third neighbours on equal footing. The computed terms reveal significant long range coupling, bond-anisotropy, and/or off-diagonal couplings which we argue naturally explain the observed ordered phases in these systems. Given these observations, the potential for realizing the spin-liquid state in real materials is analyzed, and synthetic challenges are defined and explained.

FePS3 is a layered van der Waals (vdW) Ising antiferromagnet that has recently been studied in the context of true 2D magnetism and emerged as an ideal material platform for investigating strong spin-phonon coupling, and non-linear magneto-optical phenomena. In this work, we demonstrate an important unresolved role of spin-orbit coupling (SOC) in the ground state and excitations of this compound. Combining first-principles calculations with linear flavor wave theory (LFWT), we find strong mixing and spectral overlap of different spin-orbital single-ion states. Low-lying excitations form hybrid spin-orbit exciton/magnon modes. Complete parameterization of the low-energy model requires nearly half a million coupling constants. Despite this complexity, such a model can be inexpensively derived using local many-body-based approaches, which yield quantitative agreement with recent experiments. The results highlight the importance of SOC even in first-row transition metals and provide essential insight into the properties of 2D magnets with unquenched orbital moments.

Abstract Motivated by the on-going discussion on the nature of magnetism in the quantum Ising chain CoNb 2 O 6 , we present a first-principles-based analysis of its exchange interactions with additional modeling, addressing drawbacks of a purely density functional theory ansatz. This method allows us to extract and understand the origin of the magnetic couplings—including all symmetry-allowed terms - and resolve conflicting model descriptions in CoNb 2 O 6 . We find that the twisted Kitaev chain and transverse-field ferromagnetic Ising chain views are mutually compatible, although additional off-diagonal exchanges are required for a complete picture. We show that the dominant exchange interaction is a ligand-centered process—involving e g electrons -, rendered anisotropic by low-symmetry crystal fields in CoNb 2 O 6 , resulting in dominant Ising exchange. Smaller bond-dependent anisotropies are found to originate from d − d kinetic exchange processes involving t 2 g electrons. We demonstrate the validity of our low-energy model by comparing its predictions to measured THz and INS spectra.