Dual plasmonic metallic nanostructures in organic solar cells are demonstrated by simultaneously incorporating gold nanoparticles (NPs) into the active layer and fabricating the silver nanograting electrode by means of a vacuum-assisted nanoimprinting method. Apart from the waveguide modes and diffraction, hybridized surface plasmonic resonances (SPRs, from the Ag nanograting) and localized plasmonic resonances (LPRs, from the Au NPs) are simultaneously introduced to successfully achieve a high power conversion efficiency (PCE). Detailed facts of importance to specialist readers are published as "Supporting Information". Such documents are peer-reviewed, but not copy-edited or typeset. They are made available as submitted by the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Solution-processed perovskite (PSC) solar cells have achieved extremely high power conversion efficiencies (PCEs) over 20%, but practical application of this photovoltaic technology requires further advancements on both long-term stability and large-area device demonstration. Here, an additive-engineering strategy is developed to realize a facile and convenient fabrication method of large-area uniform perovskite films composed of large crystal size and low density of defects. The high crystalline quality of the perovskite is found to simultaneously enhance the PCE and the durability of PSCs. By using the simple and widely used methylammonium lead iodide (MAPbI3 ), a certified PCE of 19.19% is achieved for devices with an aperture area of 1.025 cm2 , and the high-performing devices can sustain over 80% of the initial PCE after 500 h of thermal aging at 85 °C, which are among the best results of MAPbI3 -based PSCs so far.

Formamidinium (FA)-based perovskite materials show an extended absorption spectrum to 840 nm, which enables high power conversion efficiencies of over 20% compared with normal-structure perovskite solar cells (PSCs). However, it is rarely possible to obtain high performance in inverted-structure PSCs owing to the unbalanced electron–hole transport properties. To achieve desirable electronic qualities in a FA perovskite film, it is necessary to substantially improve the crystallinity of the perovskite films. A new perovskite growth method is presented here using methylammonium chloride (MACl) to assist vertical recrystallization in a formamidinium perovskite film. The obtained film consists of highly crystallized vertically-orientated grains, which minimize the vertical grain boundary and trap site in the films, and later contribute to a power conversion efficiency above 20% in inverted-structure PSCs. Most importantly, the highly crystalline, phase-pure morphology and low MA content in formamidinium perovskite films can contribute to the light-soaking stability and thermal stability up to 500 h in solar-cell devices.

Long-term stability is crucial for the future application of perovskite solar cells, a promising low-cost photovoltaic technology that has rapidly advanced in the recent years. Here, we designed a nanostructured carbon layer to suppress the diffusion of ions/molecules within perovskite solar cells, an important degradation process in the device. Furthermore, this nanocarbon layer benefited the diffusion of electron charge carriers to enable a high-energy conversion efficiency. Finally, the efficiency on a perovskite solar cell with an aperture area of 1.02 cm2, after a thermal aging test at 85 °C for over 500 h, or light soaking for 1,000 h, was stable of over 15% during the entire test. The present diffusion engineering of ions/molecules and photo generated charges paves a way to realizing long-term stable and highly efficient perovskite solar cells.

Solar cells incorporating lead halide-based perovskite absorbers can exhibit impressive power conversion efficiencies (PCEs), recently surpassing 15%. Despite rapid developments, achieving precise control over the morphologies of the perovskite films (minimizing pore formation) and enhanced stability and reproducibility of the devices remain challenging, both of which are necessary for further advancements. Here we demonstrate vacuum-assisted thermal annealing as an effective means for controlling the composition and morphology of the CH3NH3PbI3 films formed from the precursors of PbCl2 and CH3NH3I. We identify the critical role played by the byproduct of CH3NH3Cl on the formation and the photovoltaic performance of the perovskite film. By completely removing the byproduct through our vacuum-assisted thermal annealing approach, we are able to produce pure, pore-free planar CH3NH3PbI3 films with high PCE reaching 14.5% in solar cell device. Importantly, the removal of CH3NH3Cl significantly improves the device stability and reproducibility with a standard deviation of only 0.92% in PCE as well as strongly reducing the photocurrent hysteresis.

A simple one-step method is reported to synthesize low-temperature solution-processed transition metal oxides (TMOs) of molybdenum oxide and vanadium oxide with oxygen vacancies for a good hole-transport layer (HTL). The oxygen vacancy plays an essential role for TMOs when they are employed as HTLs: TMO films with excess oxygen are highly undesirable for their application in organic electronics.

We unveil new device physics and provide details of device mechanisms by investigating polymer solar cells (PSCs) incorporating Au nanoparticles (NPs) into the hole collection poly(3,4-ethylenedioxythiophene) poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) layer. Theoretical and experimental results show that the very strong near field around Au NPs due to Localized Surface Plasmonic Resonance (LSPR) mainly distributes laterally along the PEDOT:PSS layer rather than vertically into the adjacent active layer, leading to minimal enhancement of light absorption in the active layer. This finding can be extended to a typical class of solar cells incorporating metallic NPs in spacing layers adjacent to the active layer. With optical effects proven to be minor contributors to device performance improvements, we investigate the electrical properties of the PSCs and obtain insights into the detailed device mechanisms. Improvements in power conversion efficiency (PCE) of solar cells are found to originate from the enlarged active layer/PEDOT:PSS interfacial area and improved PEDOT:PSS conductivity. At high NP concentrations, reduced exciton quenching at donor/acceptor junctions is found to cause PCE deterioration. Our findings indicate that it is highly important to investigate both optical and electrical effects for understanding and optimizing PSC performances.

The photovoltaic performance of perovskite solar cells (PVSCs) is extremely dependent on the morphology and crystallization of the perovskite film, which is affected by the deposition method. In this work, a new approach is demonstrated for forming the PbI 2 nanostructure and the use of high CH 3 NH 3 I concentration which are adopted to form high‐quality (smooth and PbI 2 residue‐free) perovskite film with better photovoltaic performances. On the one hand, self‐assembled porous PbI 2 is formed by incorporating small amount of rationally chosen additives into the PbI 2 precursor solutions, which significantly facilitate the conversion of perovskite without any PbI 2 residue. On the other hand, by employing a relatively high CH 3 NH 3 I concentration, a firmly crystallized and uniform CH 3 NH 3 PbI 3 film is formed. As a result, a promising power conversion efficiency of 16.21% is achieved in planar‐heterojunction PVSCs. Furthermore, it is experimentally demonstrated that the PbI 2 residue in perovskite film has a negative effect on the long‐term stability of devices.