Organometal halide perovskite-based solar cells have recently been reported to be highly efficient, giving an overall power conversion efficiency of up to 15%. However, much of the fundamental photophysical properties underlying this performance has remained unknown. Here, we apply photoluminescence, transient absorption, time-resolved terahertz and microwave conductivity measurements to determine the time scales of generation and recombination of charge carriers as well as their transport properties in solution-processed CH3NH3PbI3 perovskite materials. We found that electron-hole pairs are generated almost instantaneously after photoexcitation and dissociate in 2 ps forming highly mobile charges (25 cm(2) V(-1) s(-1)) in the neat perovskite and in perovskite/alumina blends; almost balanced electron and hole mobilities remain very high up to the microsecond time scale. When the perovskite is introduced into a TiO2 mesoporous structure, electron injection from perovskite to the metal oxide is efficient in less than a picosecond, but the lower intrinsic electron mobility of TiO2 leads to unbalanced charge transport. Microwave conductivity measurements showed that the decay of mobile charges is very slow in CH3NH3PbI3, lasting up to tens of microseconds. These results unravel the remarkable intrinsic properties of CH3NH3PbI3 perovskite material if used as light absorber and charge transport layer. Moreover, finding a metal oxide with higher electron mobility may further increase the performance of this class of solar cells.

Modern laser sources nowadays deliver ultrashort light pulses reaching few cycles in duration and peak powers exceeding several terawatt (TW). When such pulses propagate through optically transparent media, they first self-focus in space and grow in intensity, until they generate a tenuous plasma by photo-ionization. For free electron densities and beam intensities below their breakdown limits, these pulses evolve as self-guided objects, resulting from successive equilibria between the Kerr focusing process, the chromatic dispersion of the medium and the defocusing action of the electron plasma. Discovered one decade ago, this self-channeling mechanism reveals a new physics, widely extending the frontiers of nonlinear optics. Implications include long-distance propagation of TW beams in the atmosphere, supercontinuum emission, pulse shortening as well as high-order harmonic generation. This review presents the landmarks of the 10-odd-year progress in this field. Particular emphasis is laid on the theoretical modeling of the propagation equations, whose physical ingredients are discussed from numerical simulations. The dynamics of single filaments created over laboratory scales in various materials such as noble gases, liquids and dielectrics reveal new perspectives in pulse shortening techniques. Far-field spectra provide promising diagnostics. Attention is also paid to the multifilamentation instability of broad beams, breaking up the energy distribution into small-scale cells along the optical path. The robustness of the resulting filaments in adverse weathers, their large conical emission exploited for multipollutant remote sensing, nonlinear spectroscopy and the possibility of guiding electric discharges in air are finally addressed on the basis of experimental results.

Most long-path remote spectroscopic studies of the atmosphere rely on ambient light or narrow-band lasers. High-power femtosecond laser pulses have been found to propagate in the atmosphere as dynamically self-guided filaments that emit in a continuum from the ultraviolet to the infrared. This white light exhibits a directional behavior with enhanced backward scattering and was detected from an altitude of more than 20 kilometers. This light source opens the way to white-light and nonlinear light detection and ranging applications for atmospheric trace-gas remote sensing or remote identification of aerosols. Air ionization inside the filaments also opens promising perspectives for laser-induced condensation and lightning control. The mobile femtosecond-terawatt laser system, Teramobile, has been constructed to study these applications.

An x-ray view of C–F and S–F bond breaks X-ray absorption spectroscopy is a useful probe of element-specific dynamics in molecular reactions. However, the required x-ray fluxes have rarely been available outside expensive dedicated facilities such as synchrotrons. Pertot et al. developed a tabletop laser-based high-harmonic source that extends far enough into the x-ray region to probe carbon K-edge and sulfur L-edge absorptions with femtosecond temporal resolution. They used this source to track the previously elusive dissociative dynamics of gaseous carbon tetrafluoride and sulfur hexafluoride after laser-induced ionization. Science , this issue p. 264

We show that higher-order nonlinear indices (n(4), n(6), n(8), n(10)) provide the main defocusing contribution to self-channeling of ultrashort laser pulses in air and argon at 800 nm, in contrast with the previously accepted mechanism of filamentation where plasma was considered as the dominant defocusing process. Their consideration allows us to reproduce experimentally observed intensities and plasma densities in self-guided filaments.

Abstract A dynamical rearrangement in the electronic structure of a molecule can be driven by different phenomena, including nuclear motion, electronic coherence or electron correlation. Recording such electronic dynamics and identifying its fate in an aqueous solution has remained a challenge. Here, we reveal the electronic dynamics induced by electronic relaxation through conical intersections in both isolated and solvated pyrazine molecules using X-ray spectroscopy. We show that the ensuing created dynamics corresponds to a cyclic rearrangement of the electronic structure around the aromatic ring. Furthermore, we found that such electronic dynamics were entirely suppressed when pyrazine was dissolved in water. Our observations confirm that conical intersections can create electronic dynamics that are not directly excited by the pump pulse and that aqueous solvation can dephase them in less than 40 fs. These results have implications for the investigation of electronic dynamics created during light-induced molecular dynamics and shed light on their susceptibility to aqueous solvation.

Abstract The recent development of high average, high peak power lasers has revived the effort of using lasers as a potential tool to influence natural lightning. Although impressive, the current progress in laser lightning control technology may only be the beginning of a new area involving a positive feedback between powerful laser development and atmospheric research. In this review paper, we critically evaluate the past, present and future of Laser Lightning Control (LLC), considering both its technological and scientific significance in atmospheric research.