Our study shows that the surface energy of all 2D layered materials is undoubtedly dominated by London–van der Waals forces with little contribution from dipole–dipole interactions.

The magnetic field ($H$)-induced second magnetic ordering and exotic multiferroic behavior in the L-type ferrimagnet (L-FiM) ${\mathrm{Fe}}_{2}{(\mathrm{Mo}{\mathrm{O}}_{4})}_{3}$, as reported elsewhere [Tiwari et al., Phys. Rev. Mater. 6, 094412 (2022)], requires further exploration. In this study, we investigate the possible origin of multiferroic behavior in the ${\mathrm{Fe}}_{2}{(\mathrm{Mo}{\mathrm{O}}_{4})}_{3}$ system by partially substituting W for Mo crystallographic sites [i.e., ${\mathrm{Fe}}_{2}{({\mathrm{Mo}}_{1\ensuremath{-}x}{\mathrm{W}}_{x}{\mathrm{O}}_{4})}_{3}$]. This substitution induces isotropic expansion of the crystal unit cell and significantly alters the ground-state magnetic properties, transitioning from L-FiM ($x=0$) to antiferromagnetic ($x=0.6$) ordering. A systematic study of magnetization \ensuremath{\chi} ($T, H$), dielectric constant ${\ensuremath{\varepsilon}}^{\ensuremath{'}}$ ($T, H$) and ferroelectric polarization $P$ ($T, H$) as a function of W substitution ($x$) shows that both ${T}_{\mathrm{N}2}$ and $H$-induced polarization ($P$) decrease progressively with increasing x, becoming completely suppressed at $x=0.6$, thereby establishing the $x\ensuremath{-}T$ phase diagram. O $K$-edge x-ray absorption spectroscopy suggests that $p\text{\ensuremath{-}}d$ orbital hybridization plays a finite role in modulating the magnetic and multiferroic properties at low $T$ upon W substitution. Density functional theory further supports this finding, highlighting variations in the ionic character of the Mo- and W-O bonds. These findings reveal a complex interplay between crystal structure, magnetic, and electric couplings in ${\mathrm{Fe}}_{2}{(\mathrm{Mo}{\mathrm{O}}_{4})}_{3}$, providing insight into the possible origin of $H$-induced ${T}_{\mathrm{N}2}$ and the accompanying ferroelectric polarization.

Optically active defects often play a crucial role in governing the light emission as well as the electronic properties of materials. Moreover, defect-mediated states in the midgap region can trap electrons, thus opening a path for the recombination of electrons and holes in lower energy states that may require phonons in the process. Considering this, we have probed electron–phonon interaction in halide perovskite systems with the introduction of defects and investigated the thermal effect on this interaction. Here, we report Raman spectroscopic study of the thermal evolution of electron–phonon coupling, which is tunable with the crystal growth conditions, in the halide perovskite systems Cs2AgInCl6 and Cs2NaInCl6. The signature of electron–phonon coupling is observed as a Fano anomaly in the lowest frequency phonon mode (51 cm−1), which evolves with temperature. In addition, we observe a broad band in the photoluminescence (PL) measurements for the defect-mediated systems, which is otherwise absent in defect-free halide perovskite. The simultaneous observation of the Fano anomaly in the Raman spectrum and the emergence of the PL band suggests the defect-mediated midgap states and the consequent existence of electron–phonon coupling in the double perovskite.