We report values of pseudodielectric functions $〈\ensuremath{\epsilon}〉=〈{\ensuremath{\epsilon}}_{1}〉+i〈{\ensuremath{\epsilon}}_{2}〉$ measured by spectroscopic ellipsometry and refractive indices $\stackrel{\ifmmode \tilde{}\else \~{}\fi{}}{n}=n+ik$, reflectivities $R$, and absorption coefficients $\ensuremath{\alpha}$ calculated from these data. Rather than correct ellipsometric results for the presence of overlayers, we have removed these layers as far as possible using the real-time capability of the spectroscopic ellipsometer to assess surface quality during cleaning. Our results are compared with previous data. In general, there is good agreement among optical parameters measured on smooth, clean, and undamaged samples maintained in an inert atmosphere regardless of the technique used to obtain the data. Differences among our data and previous results can generally be understood in terms of inadequate sample preparation, although results obtained by Kramers-Kronig analysis of reflectance measurements often show effects due to improper extrapolations. The present results illustrate the importance of proper sample preparation and of the capability of separately determining both ${\ensuremath{\epsilon}}_{1}$ and ${\ensuremath{\epsilon}}_{2}$ in optical measurements.

This paper compares theory and experiment for behavior very near critical points. The primary experimental results are the "critical indices" which describe singularities in various thermodynamic derivatives and correlation functions. These indices are tabulated and compared with theory. The basic theoretical ideas are introduced via the molecular field approach, which brings in the concept of an order parameter and suggests that there are close relations among different phase transition problems. Although this theory is qualitatively correct it is quantitatively wrong, it predicts the wrong values of the critical indices. Another theoretical approach, the "scaling law" concept, which predicts relations among these indices, is described. The experimental evidence for and against the scaling laws is assessed. It is suggested that the scaling laws provide a promising approach to understanding phenomena near the critical point, but that they are by no means proved or disproved by the existing experimental data.

In this paper we discuss the connection between the microstructure of a heterogeneous thin film and its macroscopic dielectric response ε. Effective medium theory is developed from a solution of the Clausius-Mossotti problem from basic principles. The solution is generalized to obtain the Lorentz-Lorenz. Maxwell Garnett and Bruggeman expressions. The connection between microstructure and absolute limits to the allowed values of the dielectric response of two-phase composites is reviewed. The form of these limits for two-phase composites of known composition and two- or three-dimensional isotropy can be used to derive simple expressions for ε and also for the average fields within each phase. These results are used to analyze dielectric function spectra of semiconductor films for information about density, polycrystallinity and surface roughness. Examples illustrating the detection of unwanted overlayers and the real-time determination of nucleation growth are also given.

The theoretical basis and experimental procedures are reviewed for third-derivative modulation spectroscopy, which is the same as low-field electroreflectance. The physical origin of the third-derivative behavior is discussed in terms of the effect of a uniform electric field on the translational symmetry of the unperturbed crystal. The relationship between the low-field and the Franz-Keldysh electroreflectance theories is discussed. In the lowfield range, both intraband and interband electric-field effects can be treated by first-order perturbation techniques, leading to great simplifications in the more general theory. By formulating the expression for the experimentally measured relative reflectivity change, ΔRR, in complex-variable form, effects due to experimental field inhomogeneities, the electron-hole interaction, and the optical constants of the material can be described by complex coefficients multiplying a theoretically calculated complex lineshape, thereby simplifying the analysis of experimental spectra. We also review the commonly used experimental configurations, and discuss procedures for determining experimentally the low-field range in a given experimental situation. The linearized third-derivative (LTD) technique, which makes use of specific properties of fully depleted space-charge regions, is discussed in detail. Finally, the application of third-derivative spectroscopy in the measurement of weak spectroscopic features and the determination of band structure parameters is demonstrated with specific examples.

Using measured dielectric function data from 2.1 to 5.5 eV for chemical-vapor-deposition---grown smooth amorphous ($a$-Si) and microscopically rough fine-grained polycrystalline ($p$-Si) films, we show that the dielectric properties of microscopically rough layers of thicknesses 100-500 \AA{}A are accurately modeled in the effective-medium approximation. These microscopically rough layers show essentially no macroscopic light scattering, and thus are inaccessible to measurement by usual scattering techniques. The unambiguous identification of microscopic roughness, as opposed to, e.g., an overlying oxide, is shown to require a spectroscopic capability. Statistical-analysis techniques are introduced to determine model parameters systematically and objectively, and also to establish correlations and confidence limits that show which parameters are defined by the data and which are statistically indeterminate. A best-fit five-parameter model for the sample with the thickest surface region shows that the density profile is characteristic of hemispherical, not pyramidal, irregularities. This indicates that surface roughness arises from a three-dimensional nucleation and growth process in these samples. In a comparison of the three one-parameter effective-medium models, Bruggeman and Maxwell Garnett(2) theories are found to adequately represent the data, while the Lorentz-Lorenz model, previously used exclusively to model roughness in single-wavelength applications, predicts only qualitatively the spectral dependence and gives poor results.

We report pseudodielectric function 〈ε〉 data for AlxGa1−xAs alloys of target compositions x=0.00–0.80 in steps of 0.10 grown by liquid-phase epitaxy and measured by spectroellipsometry. Cleaning procedures that produce abrupt interfaces between the technologically relevant alloys x≤0.5 and the ambient are described. The 〈ε2〉 data are corrected near the fundamental direct absorption edge by a Kramers–Kronig analysis of the 〈ε1〉 data to circumvent a limitation of the rotating-analyzer ellipsometric technique. The results and the associated pseudooptical functions 〈n〉, 〈R〉, and 〈α〉 are listed in tabular form. Accurate values of the E0 and E1 threshold energies are determined from these spectra by Fourier methods. From these values, and from similar values for a GaAs-capped AlAs sample grown by organometallic chemical vapor deposition, the dependencies of the E0 and E1 interband critical point energies on nominal composition are obtained. Cubic polynomial representations of these dependences are determined to allow nominal Al fractions to be calculated analytically from optical threshold data. The systematic behavior of 〈ε1〉 at 1.5 eV and of the E2 peak in 〈ε2〉 near 5 eV show that scatter in these data is less than 1% of the peak values of the spectra for x≤0.5. For x≥0.6 the peak data appear to show systematic discrepancies indicating that chemical cleaning cannot completely remove surface overlayers on high-Al-content samples. Optical measurements for a sample with x=0.9 also reveal the oxidation of high-Al samples proceeds irregularly and not along a uniform spatial front. Interpolation procedures to obtain approximate representations of dielectric function spectra at compositions other than those measured are discussed, and suggestions for improving accuracy in future optical measurements on these and related materials are also given.

Standard textbook derivations of the Clausius–Mossotti (Lorentz–Lorenz) relation tend to obscure the physical origin of local-field effects by proceeding from the macroscopic dielectric function of the equivalent homogeneous system to the microscopic parameters of the model. The microscopic and macroscopic aspects can be made clearer by reversing the order, that is, by first obtaining the microscopic solution and then implementing the definition of macroscopic quantities as averages of their microscopic counterparts. This approach also leads naturally into a treatment of effective-medium theory and the description of the dielectric response of heterogeneous materials.

We describe the design, construction, alignment, and calibration of a photometric ellipsometer of the rotating-analyzer type. Data are obtained by digital sampling of the transmitted flux with an analog-to-digital converter, followed by Fourier transforming of the accumulated data with a dedicated minicomputer. With an operating mechanical rotation frequency of 74 Hz, a data acquisition cycle requires less than 7 msec. The intrinsic precision attainable is high because precision is limited only by shot noise or intrinsic source instabilities, even when relatively weak continuum lamps are used as light sources. Precision may be improved by accumulating the data for consecutive cycles at a fixed wavelength. The system allows complex reflectance ratios to be determined as continuous functions of wavelength from the near infrared to the near ultraviolet spectral range. Data reduction programs can be modified to calculate complex refractive index or dielectric function spectra, or film thicknesses and refractive indices, as well as the usual ellipsometric parameters tanpsi, cosDelta.

We describe a Schottky-barrier electroreflectance (ER) technique for making high-resolution optical spectroscopic measurements on semiconducting materials. When combined with recent line-shape theories of low-field ER spectra, the method provides order-of-magnitude improvement in resolution of structure and accuracy in the determination of critical-point energies and broadening parameters as compared to previous spectroscopic work on higher interband transitions. The Schottky-barrier technique is applied to GaAs, where separate critical-point contributions of $\ensuremath{\Gamma}$ and $\ensuremath{\Delta}$ symmetry in the ${{E}^{\ensuremath{'}}}_{0}$ triplet are resolved for the first time, together with all members of the quadruplet at $X$. We find the values of critical-point energies ${E}_{g}$ and broadening parameters $\ensuremath{\Gamma}$ for the following transitions at 4.2 \ifmmode^\circ\else\textdegree\fi{}K (all energies are in meV): ${E}_{0}(1517.7\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}0.5,<0.3)$; ${E}_{0}+{\ensuremath{\Delta}}_{0}(1859\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}1,6\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}2)$; ${E}_{1}(3043.9\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}1,28\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}1)$; ${E}_{1}+{\ensuremath{\Delta}}_{1}(3263.6\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}1,38\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}2)$; ${{E}^{\ensuremath{'}}}_{0}$ triplet, $\ensuremath{\Gamma}$ symmetry: (4488 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 40 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 5), (4659 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 30 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 5), (5014 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 15, 47 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10); ${{E}^{\ensuremath{'}}}_{0}$ triplet, ${M}_{1}$ transitions, $\ensuremath{\Delta}$ symmetry: (4529 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 36 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 5) and (4712 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 34 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 5); ${E}_{2}$ complex, $\ensuremath{\Sigma}: (5137\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}10,104\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}10)$; ${E}_{2}$ complex, $X$ quadruplet: (4937 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 47 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10), (5014 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 47 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10), (5339 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10, 48 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 10), (5415 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 15, 50 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 15). These values enable us to determine the following spin-orbit-splitting energies: ${\ensuremath{\Delta}}_{0}=341\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}2$ meV, ${\ensuremath{\Delta}}_{1}=220\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}2$ meV, ${{\ensuremath{\Delta}}^{\ensuremath{'}}}_{0} (\mathrm{at} \ensuremath{\Gamma})=171\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}15$ meV, ${{\ensuremath{\Delta}}^{\ensuremath{'}\ensuremath{'}}}_{0}(\mathrm{at} \ensuremath{\Delta})=183\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}15$ meV, and ${\ensuremath{\Delta}}_{2}=77\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}10$ meV. The splitting of the lower conduction bands at $X$ due to the antisymmetric potential is ${{\ensuremath{\Delta}}^{\ensuremath{'}}}_{2}=402\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}10$ meV. The ${{E}^{\ensuremath{'}}}_{0}$ transitions of $\ensuremath{\Delta}$ symmetry are shown to lie about 10% of the way from $\ensuremath{\Gamma}$ to $X$. By comparing the period of the large number of Franz-Keldysh oscillations observed at the ${E}_{1}+{\ensuremath{\Delta}}_{1}$ transition with those of the ${E}_{0}+{\ensuremath{\Delta}}_{0}$ transitions observed in the high-field measurements, we determine a value ${\ensuremath{\mu}}_{T}=(0.055\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}008){m}_{e}$ for the transverse reduced mass at ${E}_{1}+{\ensuremath{\Delta}}_{1}$. These results are compared to previous experimental measurements and to calculated energy-band structures for GaAs. The determination of critical-point symmetry in surface-barrier geometries in terms of the transformation properties of the third- and fourth-rank low-field ER line-shape tensors is also discussed. Finally, the vanishing of an ER spectrum at a hyperbolic critical point, a reduced-mass effect predicted by the general theory of the Franz-Keldysh effect, is observed for the first time.

We perform an accuracy analysis of several possible reflectance–difference (RD) configurations that are compatible with standard molecular-beam epitaxy (MBE) growth chambers, and describe in detail an optical-bridge system that can determine relative changes in RD signals as small as 5×10−5 under standard growth conditions. Using this system, we determine the RD response of GaAs for changes in surface conditions at different wavelengths and correlate these to simultaneously measured reflection high-energy electron diffraction (RHEED) intensities. Maximum anisotropies are found at 2.0–2.5 and 3.5 eV for Ga on GaAs and Al on AlAs, respectively, providing a way of spectrally distinguishing Ga–Ga and Al–Al dimers for surface-chemical investigations, and suggesting that these photon energies are also optimal for modifying growth by light. At photon energies well removed from these anisotropy maxima, RD signals follow changes in surface structure, as RHEED. Our RD-RHEED correlations provide insight concerning crystal growth by MBE and establish a common experimental link between MBE and non-UHV methods of crystal growth where RHEED cannot be used. Finally, our results illustrate various possibilities of using reflectance difference spectroscopy to investigate surface structure, surface chemistry, and surface dynamics.