Lithium metal anodes offer high theoretical capacities (3,860 milliampere-hours per gram)1, but rechargeable batteries built with such anodes suffer from dendrite growth and low Coulombic efficiency (the ratio of charge output to charge input), preventing their commercial adoption2,3. The formation of inactive (‘dead’) lithium— which consists of both (electro)chemically formed Li+ compounds in the solid electrolyte interphase and electrically isolated unreacted metallic Li0 (refs 4,5)—causes capacity loss and safety hazards. Quantitatively distinguishing between Li+ in components of the solid electrolyte interphase and unreacted metallic Li0 has not been possible, owing to the lack of effective diagnostic tools. Optical microscopy6, in situ environmental transmission electron microscopy7,8, X-ray microtomography9 and magnetic resonance imaging10 provide a morphological perspective with little chemical information. Nuclear magnetic resonance11, X-ray photoelectron spectroscopy12 and cryogenic transmission electron microscopy13,14 can distinguish between Li+ in the solid electrolyte interphase and metallic Li0, but their detection ranges are limited to surfaces or local regions. Here we establish the analytical method of titration gas chromatography to quantify the contribution of unreacted metallic Li0 to the total amount of inactive lithium. We identify the unreacted metallic Li0, not the (electro)chemically formed Li+ in the solid electrolyte interphase, as the dominant source of inactive lithium and capacity loss. By coupling the unreacted metallic Li0 content to observations of its local microstructure and nanostructure by cryogenic electron microscopy (both scanning and transmission), we also establish the formation mechanism of inactive lithium in different types of electrolytes and determine the underlying cause of low Coulombic efficiency in plating and stripping (the charge and discharge processes, respectively, in a full cell) of lithium metal anodes. We propose strategies for making lithium plating and stripping more efficient so that lithium metal anodes can be used for next-generation high-energy batteries. Titration gas chromatography is developed as an analytical method of distinguishing between lithium metal and lithium compounds within a cycled battery and assessing the amount of unreacted metallic lithium available.

The present work provides a novel one-step synthesis for nitrogen-doped activated carbon. The excellent performance of the N-doped AC allows its further application in a hybrid-type supercapacitor, which utilizes a combination of the capacitor electrode and a Li-ion battery anode.

Limited availability of platinum is a potential threat to fuel cell commercialization. Since the 1970s, alternative catalysts to the electrochemical reduction of oxygen have been obtained from heat treatment at T > 600 degrees C of carbon with a non-noble metal and a source of nitrogen atoms. However, the process by which the heat treatment activates these materials remains an open question. Here, we report that the activation process of carbon black and iron acetate heat-treated in NH(3) comprises three consecutive steps: (i) incorporation of nitrogen atoms in the carbon, (ii) micropore formation through reaction between carbon and ammonia, and (iii) completion of active sites in the micropores by reaction of iron with ammonia. Step (ii) is the slowest. Moreover, the microporous surface per mass of catalyst controls the macroscopic activity when enough nitrogen atoms are incorporated in the structure of the carbon support. These facts should help in determining the structure of the active sites and in identifying methods to increase the site density of such catalysts.

Ultrathin MoS2/N-graphene nanosheets with ≈4 nm thickness exhibit exceptional electrochemical performance. Extension of the defect sites and vacancies of the nanosheets results in the increase of capacity during cycling. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Abstract As one of the most promising negative electrode materials in lithium‐ion batteries (LIBs), SnO 2 experiences intense investigation due to its high specific capacity and energy density, relative to conventional graphite anodes. In this study, for the first time, atomic layer deposition (ALD) is used to deposit SnO 2 , containing both amorphous and crystalline phases, onto graphene nanosheets (GNS) as anodes for LIBs. The resultant SnO 2 ‐graphene nanocomposites exhibit a sandwich structure, and, when cycled against a lithium counter electrode, demonstrate a promising electrochemical performance. It is demonstrated that the introduction of GNS into the nanocomposites is beneficial for the anodes by increasing their electrical conductivity and releasing strain energy: thus, the nanocomposite electrode materials maintain a high electrical conductivity and flexibility. It is found that the amorphous SnO 2 ‐GNS is more effective than the crystalline SnO 2 ‐GNS in overcoming electrochemical and mechanical degradation; this observation is consistent with the intrinsically isotropic nature of the amorphous SnO 2 , which can mitigate the large volume changes associated with charge/discharge processes. It is observed that after 150 charge/discharge cycles, 793 mA h g −1 is achieved. Moreover, a higher coulombic efficiency is obtained for the amorphous SnO 2 ‐GNS composite anode. This study provides an approach to fabricate novel anode materials and clarifies the influence of SnO 2 phases on the electrochemical performance of LIBs.

A highly lithium ionic conductive solid-state electrolyte coating layer significantly increases cathode performance in lithium ion batteries.

A new “star” catalyst: Carbon-supported multiarmed starlike Pt nanowires (see SEM picture) are highly active and stable electrocatalysts for proton-exchange membrane fuel cells. This novel nanostructure shows much improved activity and durability over the current commercial Pt/C catalyst made of Pt nanoparticles. Detailed facts of importance to specialist readers are published as ”Supporting Information”. Such documents are peer-reviewed, but not copy-edited or typeset. They are made available as submitted by the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

To better confine the sulfur/polysulfides in the electrode of lithium-sulfur (Li/S) batteries and improve the cycling stability, we developed a double-layered core-shell structure of polymer-coated carbon-sulfur. Carbon-sulfur was first prepared through the impregnation of sulfur into hollow carbon spheres under heat treatment, followed by a coating polymerization to give a double-layered core-shell structure. From the study of scanning transmission electron microscopy (STEM) images, we demonstrated that the sulfur not only successfully penetrated through the porous carbon shell but also aggregated along the inner wall of the carbon shell, which, for the first time, provided visible and convincing evidence that sulfur preferred diffusing into the hollow carbon rather than aggregating in/on the porous wall of the carbon. Taking advantage of this structure, a stable capacity of 900 mA h g(-1) at 0.2 C after 150 cycles and 630 mA h g(-1) at 0.6 C after 600 cycles could be obtained in Li/S batteries. We also demonstrated the feasibility of full cells using the sulfur electrodes to couple with the silicon film electrodes, which exhibited significantly improved cycling stability and efficiency. The remarkable electrochemical performance could be attributed to the desirable confinement of sulfur through the unique double-layered core-shell architectures.

Sandwiched structures consisting of carbon coated SnO2 nanorod grafted on graphene have been synthesized based on a seed assisted hydrothermal growth to form graphene supported SnO2 nanorods, followed by a nanocarbon coating. As a potential anode for high power and energy applications, the hierarchical nanostructures exhibit a greatly enhanced synergic effect with an extremely high lithium storage capability of up to 1419 mA h g−1 benefiting from the advanced structural features.