A facile synthetic strategy for nitrogen-deficient graphitic carbon nitride (g-C3Nx) is established, involving a simple alkali-assisted thermal polymerization of urea, melamine, or thiourea. In situ introduced nitrogen vacancies significantly redshift the absorption edge of g-C3Nx, with the defect concentration depending on the alkali to nitrogen precursor ratio. The g-C3Nx products show superior visible-light photocatalytic performance compared to pristine g-C3N4. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Nitrogen-doped porous carbon nanosheets (N-CNS) are synthesized by hydrothermal carbon coating of g-C3N4 nanosheets followed by high-temperature treatment in N2. g-C3N4 serves as a template, nitrogen source, and porogen in the synthesis. This approach yields N-CNS with a high nitrogen content and comparable oxygen reduction reaction catalytic activities to commercial Pt/C catalysts in alkaline media. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Advanced MaterialsVolume 28, Issue 8 p. 1668-1674 Communication Well-Dispersed ZIF-Derived Co,N-Co-doped Carbon Nanoframes through Mesoporous-Silica-Protected Calcination as Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysts Lu Shang, Lu Shang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorHuijun Yu, Huijun Yu Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorXing Huang, Xing Huang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTong Bian, Tong Bian Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorRun Shi, Run Shi College of Materials Science and Opto-Electronic Technology, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYufei Zhao, Yufei Zhao Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorGeoffrey I. N. Waterhouse, Geoffrey I. N. Waterhouse School of Chemical Sciences, The University of Auckland, Auckland, 1142 New ZealandSearch for more papers by this authorLi-Zhu Wu, Li-Zhu Wu Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChen-Ho Tung, Chen-Ho Tung Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTierui Zhang, Corresponding Author Tierui Zhang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaE-mail: [email protected]Search for more papers by this author Lu Shang, Lu Shang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorHuijun Yu, Huijun Yu Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorXing Huang, Xing Huang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTong Bian, Tong Bian Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorRun Shi, Run Shi College of Materials Science and Opto-Electronic Technology, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100049 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorYufei Zhao, Yufei Zhao Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorGeoffrey I. N. Waterhouse, Geoffrey I. N. Waterhouse School of Chemical Sciences, The University of Auckland, Auckland, 1142 New ZealandSearch for more papers by this authorLi-Zhu Wu, Li-Zhu Wu Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorChen-Ho Tung, Chen-Ho Tung Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaSearch for more papers by this authorTierui Zhang, Corresponding Author Tierui Zhang Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100190 P. R. ChinaE-mail: [email protected]Search for more papers by this author First published: 16 December 2015 https://doi.org/10.1002/adma.201505045Citations: 627Read the full textAboutPDF ToolsRequest permissionExport citationAdd to favoritesTrack citation ShareShare Give accessShare full text accessShare full-text accessPlease review our Terms and Conditions of Use and check box below to share full-text version of article.I have read and accept the Wiley Online Library Terms and Conditions of UseShareable LinkUse the link below to share a full-text version of this article with your friends and colleagues. Learn more.Copy URL Share a linkShare onEmailFacebookTwitterLinkedInRedditWechat Graphical Abstract A well-dispersed Co,N co-doped carbon nanoframework (Co,N-CNF) with hierarchically porous structure is successfully synthesized from zeolitic imidazolate framework (ZIF) precursors via a mesoporous-silica-protected calcination strategy. By preventing the irreversible fusion and aggregation during the high-temperature pyrolysis step with this protection strategy, the Co,N-CNF exhibits comparable oxygen reduction reaction (ORR) catalytic activity to that of commercial Pt catalysts with the same loading. Supporting Information As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Filename Description adma201505045-sup-0001-S1.pdf375.8 KB Supplementary Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article. References 1a) J. Liang, R. F. Zhou, X. M. Chen, Y. H. Tang, S. Z. Qiao, Adv. Mater. 2014, 26, 6074; b) S. Guo, S. Zhang, S. Sun, Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 8526. 2a) C. Cui, L. Gan, M. Heggen, S. Rudi, P. Strasser, Nat. Mater. 2013, 12, 765; b) C. Chen, Y. Kang, Z. Huo, Z. Zhu, W. Huang, H. L. Xin, J. D. Snyder, D. Li, J. A. Herron, M. Mavrikakis, M. Chi, K. L. More, Y. Li, N. M. Markovic, G. A. Somorjai, P. Yang, V. R. Stamenkovic, Science 2014, 343, 1339. 3J. C. Meier, C. Galeano, I. Katsounaros, A. A. Topalov, A. Kostka, F. Schüth, K. J. J. Mayrhofer, ACS Catal. 2012, 2, 832. 4a) J. I. Greeley, E. L. Stephens, A. S. Bondarenko, T. P. Johansson, H. A. Hansen, T. F. Jaramillo, J. Rossmeisl, I. Chorkendorff, J. K. Nørskov, Nat. Chem. 2009, 1, 552; b) Y. Nie, L. Li, Z. Wei, Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 2168; c) S. Zhang, X. Zhang, G. Jiang, H. Zhu, S. Guo, D. Su, G. Lu, S. Sun, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 7734. 5a) R. Bashyam, P. Zelenay, Nature 2006, 443, 63; b) G. Wu, K. L. More, C. M. Johnston, P. Zelenay, Science 2011, 332, 443; c) K. Gong, F. Du, Z. Xia, M. Durstock, L. Dai, Science 2009, 323, 760; d) Q. Wang, Z.-Y. Zhou, Y.-J. Lai, Y. You, J.-G. Liu, X.-L. Wu, E. Terefe, C. Chen, L. Song, M. Rauf, N. Tian, S.-G. Sun, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 10882; e) Z. Xiang, D. Cao, L. Huang, J. Shui, M. Wang, L. Dai, Adv. Mater. 2014, 26, 3315; f) D. Zhao, J.-L. Shui, L. R. Grabstanowicz, C. Chen, S. M. Commet, T. Xu, J. Lu, D.-J. Liu, Adv. Mater. 2014, 26, 1093; g) J. Liu, X. Sun, P. Song, Y. Zhang, W. Xing, W. Xu, Adv. Mater. 2013, 25, 6879; h) P. Su, H. Xiao, J. Zhao, Y. Yao, Z. Shao, C. Li, Q. Yang, Chem. Sci. 2013, 4, 2941; i) H.-X. Zhong, J. Wang, Y.-W. Zhang, W.-L. Xu, W. Xing, D. Xu, Y.-F. Zhang, X.-B. Zhang, Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 14235; j) J. Tian, A. Morozan, M. T. Sougrati, M. Lefèvre, R. Chenitz, J.-P. Dodelet, D. Jones, F. Jaouen, Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 6867; k) W. Niu, L. Li, X. Liu, N. Wang, J. Liu, W. Zhou, Z. Tang, S. Chen, J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 5555; l) Y.-Z. Chen, C. Wang, Z.-Y. Wu, Y. Xiong, Q. Xu, S.-H. Yu, H.-L. Jiang, Adv. Mater. 2015, 27, 5010; m) J. Masa, W. Xia, M. Muhler, W. Schuhmann, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10102; n) W. Xia, J. Zhu, W. Guo, L. An, D. Xia, R. Zou, J. Mater. Chem. A 2014, 2, 11606; o) N. L. Torad, R. R. Salunkhe, Y. Li, H. Hamoudi, M. Imura, Y. Sakka, C.-C. Hu, Y. Yamauchi, Chem. Eur. J. 2014, 20, 7895. 6a) W. Yang, X. Liu, X. Yue, J. Jia, S. Guo, J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 1436; b) Y. Chang, F. Hong, C. He, Q. Zhang, J. Liu, Adv. Mater. 2013, 25, 4794; c) W. Ai, Z. Luo, J. Jiang, J. Zhu, Z. Du, Z. Fan, L. Xie, H. Zhang, W. Huang, T. Yu, Adv. Mater. 2014, 26, 6186. 7a) M. Lefèvre, E. Proietti, F. Jaouen, J.-P. Dodelet, Science 2009, 324, 71; b) M. K. Debe, Nature 2012, 486, 43. 8Y. Jiao, Y. Zheng, M. Jaroniec, S. Z. Qiao, Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 2060. 9S. Ma, G. A. Goenaga, A. V. Call, D.-J. Liu, Chem. Eur. J. 2011, 17, 2063. 10L. Shang, T. Bian, B. Zhang, D. Zhang, L.-Z. Wu, C.-H. Tung, Y. Yin, T. Zhang, Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 250. 11L. Zhang, Z. Su, F. Jiang, L. Yang, J. Qian, Y. Zhou, W. Li, M. Hong, Nanoscale 2014, 6, 6590. 12P. Hu, J. Zhuang, L.-Y. Chou, H. K. Lee, X. Y. Ling, Y.-C. Chuang, C.-K. Tsung, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 10561. 13H.-L. Jiang, B. Liu, Y.-Q. Lan, K. Kuratani, T. Akita, H. Shioyama, F. Zong, Q. Xu, J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 11854. 14E. Proietti, F. Jaouen, M. Lefèvre, N. Larouche, J. Tian, J. Herranz, J.-P. Dodelet, Nat. Commun. 2011, 2, 416. 15G. Wu, C. M. Johnston, N. H. Mack, K. Artyushkova, M. Ferrandon, M. Nelson, J. S. Lezama-Pacheco, S. D. Conradson, K. L. More, D. J. Myers, P. Zelenay, J. Mater. Chem. 2011, 21, 11392. 16a) M. Xiao, J. Zhu, L. Feng, C. Liu, W. Xing, Adv. Mater. 2015, 27, 2521; b) Y. Zhu, B. Zhang, X. Liu, D.-W. Wang, D. S. Su, Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 10673. 17J. Herranz, F. Jaouen, M. Lefèvre, U. I. Kramm, E. Proietti, J.-P. Dodelet, P. Bogdanoff, S. Fiechter, I. Abs-Wurmbach, P. Bertrand, T. M. Arruda, S. Mukerjee, J. Phys. Chem. C 2011, 115, 16087. Citing Literature Volume28, Issue8February 24, 2016Pages 1668-1674 ReferencesRelatedInformation

Defect-rich ultrathin ZnAl-layered double hydroxide nanosheets are successfully prepared. Under UV–vis irradiation, these nanosheets are superior efficient catalysts for the photoreduction of CO2 to CO with water. The formed oxygen vacancies lead to the formation of coordinatively unsaturated Zn+ centers within the nanosheets, responsible for the very high photocatalytic activities. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Abstract Graphene nanosheet‐supported ultrafine metal nanoparticles encapsulated by thin mesoporous SiO 2 layers were prepared and used as robust catalysts with high catalytic activity and excellent high‐temperature stability. The catalysts can be recycled and reused in many gas‐ and solution‐phase reactions, and their high catalytic activity can be fully recovered by high‐temperature regeneration, should they be deactivated by feedstock poisoning. In addition to the large surface area provided by the graphene support, the enhanced catalytic performance is also attributed to the mesoporous SiO 2 layers, which not only stabilize the ultrafine metal nanoparticles, but also prevent the aggregation of the graphene nanosheets. The synthetic strategy can be extended to other metals, such as Pd and Ru, for preparing robust catalysts for various reactions.

CdS nanoparticle-decorated Cd nanosheets (CdS NP/Cd NSs) are successfully ­fabricated for the first time via a facile oxidation–sulfurization treatment of Cd nanosheets. Due to the high electrical conductivity and visible light reflectivity of Cd nanosheets, the obtained CdS NP/Cd NSs heterostructures show significantly enhanced activities for visible light-driven photocatalytic H2 production compared to other reference CdS photocatalysts. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Nitrogen-doped carbon quantum dots (N-CQDs) prepared via a one-step hydrothermal reaction exhibited highly selective and sensitive detection of Hg²⁺ and I⁻ through fluorescence quenching and recovery processes, respectively.