We present an overview of the description of structural, thermochemical, and electronic properties of extended systems using several well known hybrid Hartree–Fock/density-functional-theory functionals (PBE0, HSE03, and B3LYP). In addition we address a few aspects of the evaluation of the Hartree–Fock exchange interactions in reciprocal space, relevant to all methods that employ a plane wave basis set and periodic boundary conditions.

On the basis of first-principles calculations, we design a novel Cr-based metal-organic framework to be both multiferroic and magnetoelectric. The compound shows a "double-hybrid" nature: it is a hybrid organic-inorganic compound and it shows hybrid improper ferroelectricity. Here, the coupling of non-polar distortions, such as Jahn-Teller pseudo-rotations and tilting, pave the way to a polar behavior, with the coupling being realized through hydrogen bonds.

Transition-metal dichalcogenides (TMDs) monolayers have been considered as important two-dimensional semiconductor materials for the study of fundamental physics in the field of spintronics. However, the out-of-plane mirror symmetry in TMDs may constrain electrons' degrees of freedom and it may limit spin-related applications. Recently, a newly synthesized Janus TMDs MoSSe was found to intrinsically possess both the in-plane inversion and the out-of-plane mirror-symmetry breaking. Here we performed first-principles calculations in order to systematically investigate the electronic band structures of a series of Janus monolayer TMDs with chemical formula $MXY\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}(M=\mathrm{Mo},\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\mathrm{W}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\mathrm{and}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}X,Y=\mathrm{S},\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\mathrm{Se},\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\mathrm{Te})$. It is found that they possess robust electronic properties like their parent phases. We explored also the effect of perpendicular external electric field and in-plane biaxial strain on the Rashba spin splittings. The Zeeman-type spin splitting and valley polarization at $K({K}^{\ensuremath{'}})$ point are well preserved and we observed a Rashba-type spin splitting around the $\mathrm{\ensuremath{\Gamma}}$ point for all the $MXY$ systems. We have also found that these spin splittings can be enhanced by an external electric field collinear with the local electric field derived by the polar bonds and by the compressive strain. The Rashba parameters change linearly with the external electric field, but nonlinearly with the biaxial strain. The compressive strain is found to enhance significantly the anisotropic Rashba spin splitting.

Abstract The development of high efficiency perovskite solar cells has sparked a multitude of measurements on the optical properties of these materials. For the most studied methylammonium(MA)PbI 3 perovskite, a large range (6–55 meV) of exciton binding energies has been reported by various experiments. The existence of excitons at room temperature is unclear. For the MAPb X 3 perovskites we report on relativistic Bethe-Salpeter Equation calculations ( GW -BSE). This method is capable to directly calculate excitonic properties from first-principles. At low temperatures it predicts exciton binding energies in agreement with the reported ‘large’ values. For MAPbI 3 , phonon modes present in this frequency range have a negligible contribution to the ionic screening. By calculating the polarization in time from finite temperature molecular dynamics, we show that at room temperature this does not change. We therefore exclude ionic screening as an explanation for the experimentally observed reduction of the exciton binding energy at room temperature and argue in favor of the formation of polarons.

We perform density functional theory calculations on a recently synthesized metal-organic framework (MOF) with a perovskite-like topology ABX3, i.e., [CH3CH2NH3]Mn(HCOO)3, and predict a multiferroic behavior, i.e., a coexistence of ferroelectricity and ferromagnetism. A peculiar canted ordering of the organic A-cation dipole moments gives rise to a ferroelectric polarization of ~2 μC/cm(2). Starting from these findings, we show that by choosing different organic A cations, it is possible to tune the ferroelectric polarization and increase it up to 6 μC/cm(2). The possibility of changing the magnitude and/or the canting of the organic molecular dipole opens new routes toward engineering ferroelectric polarization in the new class of multiferroic metal-organic frameworks.

Forget me not: In a new multiferroic metal–organic framework (see structure, Cu green, O red, C black, N blue, H gray; arrows show spin configuration), Jahn–Teller and antiferro-distortions induce a switchable ferroelectric polarization, which is coupled to a weak ferromagnetic component. This true magnetoelectric multiferroic should be very attractive for advanced memory devices.

Ferroelectricity in halide perovskites currently represents a crucial issue, as it may have an important role for the enhancement of solar cells efficiency. Simulations of ferroelectric properties based on density functional theory are conceptually more demanding compared with "conventional" inorganic ferroelectrics due to the presence of both organic and inorganic components in the same compound. Here we present a detailed study focused on the prototypical CH3NH3PbI3 perovskite. By using density functional theory combined with symmetry mode analysis, we disentangle the contributions of the methylammonium cations and the role of the inorganic framework, therefore suggesting possible routes to enhance the polarization in this compound. Our estimate of the polarization for the tetragonal phase at low temperature is ∼4.42 μC/cm(2), which is substantially lower than that of traditional perovskite oxides.

Abstract Chiral multiferroics offer remarkable capabilities for controlling quantum devices at multiple levels. However, these materials are rare due to the competing requirements of long-range orders and strict symmetry constraints. In this study, we present experimental evidence that the coexistence of ferroelectric, magnetic orders, and crystallographic chirality is achievable in hybrid organic-inorganic perovskites [( R / S )- β -methylphenethylamine] 2 CuCl 4 . By employing Landau symmetry mode analysis, we investigate the interplay between chirality and ferroic orders and propose a novel mechanism for chirality transfer in hybrid systems. This mechanism involves the coupling of non-chiral distortions, characterized by defining a pseudo-scalar quantity, $$\xi={{{{{\bf{p}}}}}}{{\cdot }}{{{{{\bf{r}}}}}}$$ ξ = p ⋅ r ( $${{{{{\bf{p}}}}}}$$ p represents the ferroelectric displacement vector and $${{{{{\bf{r}}}}}}$$ r denotes the ferro-rotational vector), which distinguishes between ( R )- and ( S )-chirality based on its sign. Moreover, the reversal of this descriptor’s sign can be associated with coordinated transitions in ferroelectric distortions, Jahn-Teller antiferro-distortions, and Dzyaloshinskii-Moriya vectors, indicating the mediating role of crystallographic chirality in magnetoelectric correlations.