Framework for Change Organic aerosols make up 20 to 90% of the particulate mass of the troposphere and are important factors in both climate and human heath. However, their sources and removal pathways are very uncertain, and their atmospheric evolution is poorly characterized. Jimenez et al. (p. 1525 ; see the Perspective by Andreae ) present an integrated framework of organic aerosol compositional evolution in the atmosphere, based on model results and field and laboratory data that simulate the dynamic aging behavior of organic aerosols. Particles become more oxidized, more hygroscopic, and less volatile with age, as they become oxygenated organic aerosols. These results should lead to better predictions of climate and air quality.

Organic aerosol (OA) data acquired by the Aerosol Mass Spectrometer (AMS) in 37 field campaigns were deconvolved into hydrocarbon‐like OA (HOA) and several types of oxygenated OA (OOA) components. HOA has been linked to primary combustion emissions (mainly from fossil fuel) and other primary sources such as meat cooking. OOA is ubiquitous in various atmospheric environments, on average accounting for 64%, 83% and 95% of the total OA in urban, urban downwind, and rural/remote sites, respectively. A case study analysis of a rural site shows that the OOA concentration is much greater than the advected HOA, indicating that HOA oxidation is not an important source of OOA, and that OOA increases are mainly due to SOA. Most global models lack an explicit representation of SOA which may lead to significant biases in the magnitude, spatial and temporal distributions of OA, and in aerosol hygroscopic properties.

Size-resolved cloud condensation nuclei (CCN) spectra measured for various aerosol types at a non-urban site in Germany showed that CCN concentrations are mainly determined by the aerosol number size distribution. Distinct variations of CCN activation with particle chemical composition were observed but played a secondary role. When the temporal variation of chemical effects on CCN activation is neglected, variation in the size distribution alone explains 84 to 96% of the variation in CCN concentrations. Understanding that particles' ability to act as CCN is largely controlled by aerosol size rather than composition greatly facilitates the treatment of aerosol effects on cloud physics in regional and global models.

Clean or Dirty Aerosols strongly affect atmospheric properties and processes—including visibility, cloud formation, and radiative behavior. Knowing their effects in both clean and polluted air is necessary in order to understand their influence (see the Perspective by Baltensperger ). Clarke and Kapustin (p. 1488 ) examine vertical atmospheric profiles collected above the Pacific Ocean, where air quality is affected by the transport of polluted air from the west, and find significant regional enhancements in light scattering, aerosol mass, and aerosol number associated with combustion. Aerosol particle concentrations in this region can exceed values in clean, unperturbed regions by over an order of magnitude. Thus combustion affects hemispheric aerosol optical depth and the distribution of cloud condensation nuclei. Pöschl et al. (p. 1513 ) discuss the composition of aerosols above the Amazon Basin, in the pristine conditions of the rainy season. The aerosols in this region are derived mostly from gaseous biogenic precursors, plants, and microorganisms, and particle concentration is orders of magnitude lower than in polluted continental regions.

Abstract. The effect of a post-industrial megacity on local and regional air quality was assessed via a month-long field measurement campaign in the Paris metropolitan area during winter 2010. Here we present source apportionment results from three aerosol mass spectrometers and two aethalometers deployed at three measurement stations within the Paris region. Submicron aerosol composition is dominated by the organic fraction (30–36%) and nitrate (28–29%), with lower contributions from sulfate (14–16%), ammonium (12–14%) and black carbon (7–13%). Organic source apportionment was performed using positive matrix factorization, resulting in a set of organic factors corresponding both to primary emission sources and secondary production. The dominant primary sources are traffic (11–15% of organic mass), biomass burning (13–15%) and cooking (up to 35% during meal hours). Secondary organic aerosol contributes more than 50% to the total organic mass and includes a highly oxidized factor from indeterminate and/or diverse sources and a less oxidized factor related to wood burning emissions. Black carbon was apportioned to traffic and wood burning sources using a model based on wavelength-dependent light absorption of these two combustion sources. The time series of organic and black carbon factors from related sources were strongly correlated. The similarities in aerosol composition, total mass and temporal variation between the three sites suggest that particulate pollution in Paris is dominated by regional factors, and that the emissions from Paris itself have a relatively low impact on its surroundings.

Dust in the Clouds Sulfate aerosols have the greatest radiative impact on climate systems. Harris et al. (p. 727 ) report that the oxidation of sulfur dioxide gas, catalyzed by natural transition metal ions mostly on the surface of coarse mineral dust, is the dominant pathway for sulfate production in clouds. In view of the growing sulfur dioxide emissions from large, industrializing countries, including this process in climate models should improve the agreement between models and observations.

Abstract Clouds play an important role in Arctic amplification. This term represents the recently observed enhanced warming of the Arctic relative to the global increase of near-surface air temperature. However, there are still important knowledge gaps regarding the interplay between Arctic clouds and aerosol particles, and surface properties, as well as turbulent and radiative fluxes that inhibit accurate model simulations of clouds in the Arctic climate system. In an attempt to resolve this so-called Arctic cloud puzzle, two comprehensive and closely coordinated field studies were conducted: the Arctic Cloud Observations Using Airborne Measurements during Polar Day (ACLOUD) aircraft campaign and the Physical Feedbacks of Arctic Boundary Layer, Sea Ice, Cloud and Aerosol (PASCAL) ice breaker expedition. Both observational studies were performed in the framework of the German Arctic Amplification: Climate Relevant Atmospheric and Surface Processes, and Feedback Mechanisms (AC)3 project. They took place in the vicinity of Svalbard, Norway, in May and June 2017. ACLOUD and PASCAL explored four pieces of the Arctic cloud puzzle: cloud properties, aerosol impact on clouds, atmospheric radiation, and turbulent dynamical processes. The two instrumented Polar 5 and Polar 6 aircraft; the icebreaker Research Vessel (R/V) Polarstern ; an ice floe camp including an instrumented tethered balloon; and the permanent ground-based measurement station at Ny-Ålesund, Svalbard, were employed to observe Arctic low- and mid-level mixed-phase clouds and to investigate related atmospheric and surface processes. The Polar 5 aircraft served as a remote sensing observatory examining the clouds from above by downward-looking sensors; the Polar 6 aircraft operated as a flying in situ measurement laboratory sampling inside and below the clouds. Most of the collocated Polar 5/6 flights were conducted either above the R/V Polarstern or over the Ny-Ålesund station, both of which monitored the clouds from below using similar but upward-looking remote sensing techniques as the Polar 5 aircraft. Several of the flights were carried out underneath collocated satellite tracks. The paper motivates the scientific objectives of the ACLOUD/PASCAL observations and describes the measured quantities, retrieved parameters, and the applied complementary instrumentation. Furthermore, it discusses selected measurement results and poses critical research questions to be answered in future papers analyzing the data from the two field campaigns.

The effect of organic coating on the heterogeneous ice nucleation (IN) efficiency of dust particles was investigated at simulated cirrus cloud conditions in the AIDA cloud chamber of Forschungszentrum Karlsruhe. Arizona test dust (ATD) and the clay mineral illite were used as surrogates for atmospheric dust aerosols. The dry dust samples were dispersed into a 3.7 m3 aerosol vessel and either directly transferred into the 84 m3 cloud simulation chamber or coated before with the semi-volatile products from the reaction of α-pinene with ozone in order to mimic the coating of atmospheric dust particles with secondary organic aerosol (SOA) substances. The ice-active fraction was measured in AIDA expansion cooling experiments as a function of the relative humidity with respect to ice, RHi, in the temperature range from 205 to 210 K. Almost all uncoated dust particles with diameters between 0.1 and 1.0 µm acted as efficient deposition mode ice nuclei at RHi between 105 and 120%. This high ice nucleation efficiency was markedly suppressed by coating with SOA. About 20% of the ATD particles coated with a SOA mass fraction of 17 wt% were ice-active at RHi between 115 and 130%, and only 10% of the illite particles coated with an SOA mass fraction of 41 wt% were ice-active at RHi between 160 and 170%. Only a minor fraction of pure SOA particles were ice-active at RHi between 150 and 190%. Strong IN activation of SOA particles was observed only at RHi above 200%, which is clearly above water saturation at the given temperature. The IN suppression and the shift of the heterogeneous IN onset to higher RHi seem to depend on the coating thickness or the fractional surface coverage of the mineral particles. The results indicate that the heterogeneous ice nucleation potential of atmospheric mineral particles may also be suppressed if they are coated with secondary organics.

Abstract. Real-time measurements of non-refractory submicron aerosols (NR-PM1) were conducted within the greater Alpine region (Switzerland, Germany, Austria, France and Liechtenstein) during several week-long field campaigns in 2002–2009. This region represents one of the most important economic and recreational spaces in Europe. A large variety of sites was covered including urban backgrounds, motorways, rural, remote, and high-alpine stations, and also mobile on-road measurements were performed. Inorganic and organic aerosol (OA) fractions were determined by means of aerosol mass spectrometry (AMS). The data originating from 13 different field campaigns and the combined data have been utilized for providing an improved temporal and spatial data coverage. The average mass concentration of NR-PM1 for the different campaigns typically ranged between 10 and 30 μg m−3. Overall, the organic portion was most abundant, ranging from 36% to 81% of NR-PM1. Other main constituents comprised ammonium (5–15%), nitrate (8–36%), sulfate (3–26%), and chloride (0–5%). These latter anions were, on average, fully neutralized by ammonium. As a major result, time of the year (winter vs. summer) and location of the site (Alpine valleys vs. Plateau) could largely explain the variability in aerosol chemical composition for the different campaigns and were found to be better descriptors for aerosol composition than the type of site (urban, rural etc.). Thus, a reassessment of classifications of measurements sites might be considered in the future, possibly also for other regions of the world. The OA data was further analyzed using positive matrix factorization (PMF) and the multi-linear engine ME (factor analysis) separating the total OA into its underlying components, such as oxygenated (mostly secondary) organic aerosol (OOA), hydrocarbon-like and freshly emitted organic aerosol (HOA), as well as OA from biomass burning (BBOA). OOA was ubiquitous, ranged between 36% and 94% of OA, and could be separated into a low-volatility and a semi-volatile fraction (LV-OOA and SV-OOA) for all summer campaigns at low altitude sites. Wood combustion (BBOA) accounted for a considerable fraction during wintertime (17–49% OA), particularly in narrow Alpine valleys BBOA was often the most abundant OA component. HOA/OA ratios were comparatively low for all campaigns (6–16%) with the exception of on-road, mobile measurements (23%) in the Rhine Valley. The abundance of the aerosol components and the retrievability of SV-OOA and LV-OOA are discussed in the light of atmospheric chemistry and physics.