The lattice thermal conductivity ($\ensuremath{\kappa}$) of the thermoelectric materials, Mg${}_{2}$Si, Mg${}_{2}$Sn, and their alloys, are calculated for bulk and nanowires, without adjustable parameters. We find good agreement with bulk experimental results. For large nanowire diameters, size effects are stronger for the alloy than for the pure compounds. For example, in 200 nm diameter nanowires $\ensuremath{\kappa}$ is lower than its bulk value by 30$%$, 20$%$, and 20$%$ for Mg${}_{2}$Si${}_{0.6}$Sn${}_{0.4}$, Mg${}_{2}$Si, and Mg${}_{2}$Sn, respectively. For nanowires less than 20 nm thick, the relative decrease surpasses 50$%$, and it becomes larger in the pure compounds than in the alloy. At room temperature, $\ensuremath{\kappa}$ of Mg${}_{2}$Si${}_{x}$Sn${}_{1\ensuremath{-}x}$ is less sensitive to nanostructuring size effects than Si${}_{x}$Ge${}_{1\ensuremath{-}x}$, but more sensitive than PbTe${}_{x}$Se${}_{1\ensuremath{-}x}$. This suggests that further improvement of Mg${}_{2}$Si${}_{x}$Sn${}_{1\ensuremath{-}x}$ as a nontoxic thermoelectric may be possible.

Experimentally determining the lattice thermal conductivity of materials with very high or low values is expensive and time consuming. An efficient computational approach using machine-learning techniques finds a much larger range of conductivity than expected for an impressive number of half-Heusler compounds and also offers a way to rapidly evaluate other classes of materials.

A rigorous first principles Boltzmann-Peierls equation (BPE) for phonon transport approach is employed to examine the lattice thermal conductivity, ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$, of strained and unstrained graphene. First principles calculations show that the out-of-plane, flexural acoustic phonons provide the dominant contribution to ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$ of graphene for all strains, temperatures, and system sizes considered, supporting a previous prediction that used an optimized Tersoff empirical interatomic potential. For the range of finite system sizes considered, we show that the ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$ of graphene is relatively insensitive to strain. This provides validation for use of the BPE approach to calculate ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$ for unstrained graphene, which has recently been called into question. The temperature and system size dependence of the calculated ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$ of graphene is in good agreement with experimental data. The enhancement of ${\ensuremath{\kappa}}_{L}$ with isotopic purification is found to be relatively small due to strong anharmonic phonon-phonon scattering. This work provides insight into the nature of phonon thermal transport in graphene, and it demonstrates the power of first principles thermal transport techniques.

Using ab initio calculations we have investigated the thermal conductivity ($\ensuremath{\kappa}$) of diamond nanowires, unveiling unusual features unique to this system. In sharp contrast with Si, $\ensuremath{\kappa}(T)$ of diamond nanowires as thick as 400 nm still increase monotonically with temperature up to 300 K, and room-temperature size effects are stronger than for Si. A marked dependence of $\ensuremath{\kappa}$ on the crystallographic orientation is predicted, which is apparent even at room temperature. [001] growth direction always possesses the largest $\ensuremath{\kappa}$ in diamond nanowires. The predicted features point to a potential use of diamond nanowires for the precise control of thermal flow in nanoscale devices.

Using ab initio calculations, we have investigated the phonon linewidths and the thermal conductivity (κ) of monolayer MoS2. κ for a typical sample size of 1 μm is 83 W/m K at room temperature in the completely rough edge limit, suggesting κ is not a limiting factor for the electronic application of monolayer MoS2. κ can be further increased by 30% in 10 μm sized samples. Due to strong anharmonicity, isotope enhancement of room temperature κ is only 10% for 1 μm sized samples. However, linewidths can be significantly reduced, for instance, for Raman active modes A1g and E2g1, in isotopically pure samples.

An increasing number of theoretical calculations on few-layer materials have been reporting a non-zero sound velocity for all three acoustic phonon modes. In contrast with these reports, here we show that the lowest phonon dispersion branch of atomistically described few-layer materials should be quadratic, and this can have dramatic consequencies on calculated properties, such as the thermal conductivity. By reformulating the interatomic force constants (IFC) in terms of internal coordinates, we find that a delicate balance between the IFCs is responsible for this quadraticity. This balance is hard to obtain in ab-initio calculations even if all the symmetries are numerically enforced a posteriori, but it arises naturally in our approach. We demonstrate the phenomenon in the case of borophene, where a very subtle correction to the ab-initio IFCs yields the physically correct quadratic dispersion, while leaving the rest of the spectrum virtually unmodified. Such quadraticity nevertheless has a major effect on the computed lattice thermal conductivity, which in the case of borophene changes by more than a factor 2, and reverses its anisotropy, when the subtle IFC correction is put in place.

We study the lattice thermal conductivity $(\ensuremath{\kappa})$ of fully filled skutterudites $\mathrm{YbFe}{}_{4}{\text{Sb}}_{12}$ and ${\text{BaFe}}_{4}{\text{Sb}}_{12}$ from first principles. The calculated $\ensuremath{\kappa}$ of ${\text{YbFe}}_{4}{\text{Sb}}_{12}$ is ten times lower than that calculated for $\mathrm{BaFe}{}_{4}{\text{Sb}}_{12}$, and much lower than any values ever reported for other skutterudites. The ultralow $\ensuremath{\kappa}$ of $\mathrm{YbFe}{}_{4}{\text{Sb}}_{12}$ is closely related to the flat Yb-dominated modes appearing in the frequency range from 5 to 7.2 rad/ps. The flat modes significantly increase the three-phonon scattering channels, which is reflected by the unique characteristics of weighted phase space and leads to much stronger anharmonic scattering of intermediate-frequency optical phonons. Although those flat modes are dominated by the Yb atoms, the filler-related anharmonic interaction does not play a role in the increased phonon scattering. This underlines the importance of the hybridization of the filler and the host matrix in those flat modes, which can be guaranteed by the avoided crossing with acoustic phonons. The depressed phonon spectrum mechanism, common to other skutterudites, also plays a role in the ultralow $\ensuremath{\kappa}$. Our work presents a reduction mechanism of $\ensuremath{\kappa}$ by the filler in cage-like structures such as skutterudites and clathrates, and demonstrates the nonuniqueness of the reduction mechanism in these materials.