Ultrahigh nickel-rich cathode materials possess high gravimetric capacity but are restricted by poor structural stability and aggressive deterioration on long cycling. In this study, a doping-coating strategy for the Ni-rich LiNi0.90Co0.04Mn0.03Al0.03O2 (denoted as NCMA) cathode is proposed, with the addition of various mol % Sn to achieve Sn doping (SnO2 was used as a dopant to replace Ni) and coating. The physical and electrochemical properties of the modified cathode material were studied using scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), in situ XRD analysis, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Galvanostatic charge–discharge (GCD). The substitution of Sn4+ ions had no adverse impact on the crystal structure while alleviating the strain on the c-axis contraction, as confirmed by in situ XRD analysis. The strong Sn–O bond reinforced the structural integrity, while the inert coating layer helped build robust interfacial stability on prolonged cycling compared to that of an unmodified cathode. Doping with an appropriate amount of Sn4+ resulted in a marked improvement in the electrochemical performance of the LiNi0.90–xCo0.04Mn0.03Al0.03SnxO2 (where x = 0, 0.003, 0.006, and 0.012) cathode material. The optimal performance was achieved when x = 0.006; the Sn-modified LiNi0.90Co0.04Mn0.03Al0.03O2 cathode exhibited a discharge capacity of 203.5 mAh g–1 and capacity retention of ∼93% after 100 cycles and ∼83% after 200 cycles at 4.3 V, along with ∼88% retention at 4.5 V after 100 cycles at 1 C. The performance difference was more pronounced at higher rates, with the Sn-0.6 sample exhibiting an improved discharge capacity of 142.3 mAh g–1 at 10 C, compared to that of the bare LiNi0.90Co0.04Mn0.03Al0.03O2 (100.6 mAh g–1). Our proposed simultaneous doping-coating strategy using Sn for LiNi0.90Co0.04Mn0.03Al0.03O2 presents a viable approach for enhancing the performance of Ni-rich cathode materials.

Quasi-solid-state lithium-sulfur battery (QSSLSB) systems are more reliable and effective when considering safety and performance. This study employs a solution-casting method to create a self-supporting hybrid solid-state electrolyte (HSE) membrane. The membrane comprises a novel interconnected fast Li-ion conducting oxide, LiTa2PO8 (LTPO, filler); poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP, polymer matrix); lithium bis (trifluoromethanesulfonic) imide (LiTFSI, salt); and succinonitrile (SN, plasticizer). The as-prepared LTPO-HSE composite membrane was assembled with a sulfurized polyacrylonitrile (SPAN) cathode and Li anode. The composite membrane exhibited good compatibility with the cathode, decreased the interfacial resistance, and delivered a higher Li+ ion transport number (ca. tLi+ = 0.78). According to galvanostatic intermittent titration technique GITT test results, the 2032-type LiS cells with LTPO-HSE membranes have an average Li+ ion diffusion coefficient of about 1.06 × 10−10 cm2 s−1. Furthermore, the symmetrical cells that have Li metal and LTPO-HSE membrane exhibit smoother Li plating/stripping for 100 h at a current density of 1 mA cm−2. At 0.2C, the SPAN/LTPO-HSE/Li full cell exhibits a high initial capacity of 1189 mAh g−1, after 200 cycles, it maintained a specific capacity of 1118 mAh g−1 with a steady Coulombic efficiency of 99.9 %. At a decay rate of 0.02 % per cycle, the capacity retention is 96 % (from the second cycle onward). Furthermore, our QSSLSB cell exhibits better capacity retention of 81 % after 350 cycles at 0.5C. In-situ microcalorimetry (MMC) revealed that the total exothermic heat generation (Qt) in coin cells based on quasi-solid LTPO-HSE membrane, cycling at 5C and 35 °C, was significantly lower (~60.2 % during discharge and 66.8 % during charge) that generated by the cells that use glass fiber separator with liquid-electrolyte GF-LE systems. Owing to its flexibility, better transference number, wider electrochemical window, and minimal heat generation, the as-prepared single-layer LTPO-HSE membrane is a promising solid-state electrolyte for future solid-state lithium-sulfur battery applications.