Abstract Advances in next-generation soft electronic devices rely on the development of highly deformable, healable, and printable energy generators to power these electronics. Development of deformable or wearable energy generators that can simultaneously attain extreme stretchability with superior healability remains a daunting challenge. We address this issue by developing a highly conductive, extremely stretchable, and healable composite based on thermoplastic elastomer with liquid metal and silver flakes as the stretchable conductor for triboelectric nanogenerators. The elastomer is used both as the matrix for the conductor and as the triboelectric layer. The nanogenerator showed a stretchability of 2500% and it recovered its energy-harvesting performance after extreme mechanical damage, due to the supramolecular hydrogen bonding of the thermoplastic elastomer. The composite of the thermoplastic elastomer, liquid metal particles, and silver flakes exhibited an initial conductivity of 6250 S cm −1 and recovered 96.0% of its conductivity after healing.

Stretchable and self-healing (SH) energy storage devices are indispensable elements in energy-autonomous electronic skin. However, the current collectors are not self-healable nor intrinsically stretchable, they mostly rely on strain-accommodating structures that require complex processing, are often limited in stretchability, and suffer from low device packing density and fragility. Here, an SH conductor comprising nickel flakes, eutectic gallium indium particles (EGaInPs), and carboxylated polyurethane (CPU) is presented. An energy storage device is constructed by the two SH electrodes assembled with graphene nanoplatelets sandwiching an ionic-liquid electrolyte. An excellent electrochemical healability (94% capacity retention upon restretching at 100% after healing from bifurcation) is unveiled, stemming from the complexation modulated redox behavior of EGaIn in the presence of the ligand bis(trifluoromethanesulfonyl)imide, which enhances the reversible Faradaic reaction of Ga. Self-healing can be achieved where the damaged regions are electrically restored by the flow of liquid metal and mechanically healing activated by the interfacial hydrogen bonding of CPU with an efficiency of 97.5% can be achieved. The SH conductor has an initial conductivity of 2479 S cm-1 that attains a high stretchability with 700% strain, it restores 100% stretchability even after breaking/healing with the electrical healing efficiency of 75%.

Abstract Enhancing fracture toughness and self‐healing within soft elastomers is crucial to prolonging the operational lifetimes of soft devices. Herein, it is revealed that tuning the polymer chain mobilities of carboxylated‐functionalized polyurethane through incorporating plasticizers or thermal treatment can enhance these properties. Self‐healing is promoted as polymer chains gain greater mobility toward the broken interface to reassociate their bonds. Raising the temperature from 80 to 120 °C, the recovered work of fracture is increased from 2.86 to 123.7 MJ m −3 . Improved fracture toughness is realized through two effects. First, strong carboxyl hydrogen bonds dissipate large energies when broken. Second, chain mobilities enable the redistribution of localized stress concentrations to allow crack blunting, enlarging the size of dissipation zones. At optimal conditions of plasticizers (3 wt.%) or temperature (40 °C) to promote chain mobilities, fracture toughness improves from 16.3 to 19.9 and 25.6 kJ m −2 , respectively. Insights of fracture properties at healed soft interfaces are revealed through double cantilever beam tests. These measurements indicate that fracture mechanics play a critical role in delaying complete failure at partial self‐healing. By imparting optimal polymer chain mobilities within tough and self‐healing elastomers, effective prevention against damage and better recovery are realized.

Abstract The integration of electronics with the human body or wearables necessitates the evolution of energy storage devices capable of seamless adaptation to the conformability of the skin and textiles. This work focuses on developing an intrinsically stretchable electrode prepared by sedimenting the liquid metal particles in a conductive stretchable matrix. The liquid metal‐based electrode can be stretched to ≈900% strain, and its conductivity increases by extending to 250% and retaining its initial conductivity at 500% strain. Benefitting from these properties, the assembled all‐solid‐state energy storage device provides high stretchability of up to 150% strain and a capacity of 0.42 mAh cm −3 at a high coulombic efficiency of 90%. The charge storage mechanism is investigated by probing the electrode/electrolyte interface, uncovering the intricate gallium‐bis(trifluoromethane)sulfonimide (Ga‐TFSI) complexation during electrochemical cycling through in situ Raman spectroscopy, ex situ X‐ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses, and density functional theory (DFT) calculations. This work offers a promising avenue for the advancement of stretchable batteries.