Abstract The CASTEP code for first principles electronic structure calculations will be described. A brief, non-technical overview will be given and some of the features and capabilities highlighted. Some features which are unique to CASTEP will be described and near-future development plans outlined.

A comparison of DFT methods Density functional theory (DFT) is now routinely used for simulating material properties. Many software packages are available, which makes it challenging to know which are the best to use for a specific calculation. Lejaeghere et al. compared the calculated values for the equation of states for 71 elemental crystals from 15 different widely used DFT codes employing 40 different potentials (see the Perspective by Skylaris). Although there were variations in the calculated values, most recent codes and methods converged toward a single value, with errors comparable to those of experiment. Science , this issue p. 10.1126/science.aad3000 ; see also p. 1394

Density functional theory (DFT) has been used in many fields of the physical sciences, but none so successfully as in the solid state. From its origins in condensed matter physics, it has expanded into materials science, high-pressure physics and mineralogy, solid-state chemistry and more, powering entire computational subdisciplines. Modern DFT simulation codes can calculate a vast range of structural, chemical, optical, spectroscopic, elastic, vibrational and thermodynamic phenomena. The ability to predict structure-property relationships has revolutionized experimental fields, such as vibrational and solid-state NMR spectroscopy, where it is the primary method to analyse and interpret experimental spectra. In semiconductor physics, great progress has been made in the electronic structure of bulk and defect states despite the severe challenges presented by the description of excited states. Studies are no longer restricted to known crystallographic structures. DFT is increasingly used as an exploratory tool for materials discovery and computational experiments, culminating in ex nihilo crystal structure prediction, which addresses the long-standing difficult problem of how to predict crystal structure polymorphs from nothing but a specified chemical composition. We present an overview of the capabilities of solid-state DFT simulations in all of these topics, illustrated with recent examples using the CASTEP computer program.

Abstract Bandstructure engineering is a key route for thermoelectric performance enhancement. Here, 20–50% Seebeck ( S ) enhancement is reported for XNiCu y Sn half‐Heusler samples based on X = Ti. This novel electronic effect is attributed to the emergence of impurity bands of finite extent, due to the Cu dopants. Depending on the dispersion, extent, and offset with respect to the parent material, these bands are shown to enhance S to different degrees. Experimentally, this effect is controllable by the Ti content of the samples, with the addition of Zr/Hf gradually removing the enhancement. At the same time, the mobility remains largely intact, enabling power factors ≥3 mW m −1 K −2 near room temperature, increasing to ≥5 mW m −1 K −2 at high temperature. Combined with reduced thermal conductivity due to the Cu interstitials, this enables high average zT = 0.67–0.72 between 320 and 793 K for XNiCu y Sn compositions with ≥70% Ti. This work reveals the existence of a new route for electronic performance enhancement in n‐type XNiSn materials that are normally limited by their single carrier pocket. In principle, impurity bands can be applied to other materials and provide a new direction for further development.