Chemical sensors based on individual single-walled carbon nanotubes (SWNTs) are demonstrated. Upon exposure to gaseous molecules such as NO(2) or NH(3), the electrical resistance of a semiconducting SWNT is found to dramatically increase or decrease. This serves as the basis for nanotube molecular sensors. The nanotube sensors exhibit a fast response and a substantially higher sensitivity than that of existing solid-state sensors at room temperature. Sensor reversibility is achieved by slow recovery under ambient conditions or by heating to high temperatures. The interactions between molecular species and SWNTs and the mechanisms of molecular sensing with nanotube molecular wires are investigated.

Molecules of benzene-1,4-dithiol were self-assembled onto the two facing gold electrodes of a mechanically controllable break junction to form a statically stable gold-sulfur-aryl-sulfur-gold system, allowing for direct observation of charge transport through the molecules. Current-voltage measurements at room temperature demonstrated a highly reproducible apparent gap at about 0.7 volt, and the conductance-voltage curve showed two steps in both bias directions. This study provides a quantative measure of the conductance of a junction containing a single molecule, which is a fundamental step in the emerging area of molecular-scale electronics.

Since its debut in 2004, graphene has attracted enormous interest because of its unique properties. Chemical vapor deposition (CVD) has emerged as an important method for the preparation and production of graphene for various applications since the method was first reported in 2008/2009. In this Account, we review graphene CVD on various metal substrates with an emphasis on Ni and Cu. In addition, we discuss important and representative applications of graphene formed by CVD, including as flexible transparent conductors for organic photovoltaic cells and in field effect transistors. Growth on polycrystalline Ni films leads to both monolayer and few-layer graphene with multiple layers because of the grain boundaries on Ni films. We can greatly increase the percentage of monolayer graphene by using single-crystalline Ni(111) substrates, which have smooth surface and no grain boundaries. Due to the extremely low solubility of carbon in Cu, Cu has emerged as an even better catalyst for the growth of monolayer graphene with a high percentage of single layers. The growth of graphene on Cu is a surface reaction. As a result, only one layer of graphene can form on a Cu surface, in contrast with Ni, where more than one layer can form through carbon segregation and precipitation. We also describe a method for transferring graphene sheets from the metal using polymethyl methacrylate (PMMA). CVD graphene has electronic properties that are potentially valuable in a number of applications. For example, few-layer graphene grown on Ni can function as flexible transparent conductive electrodes for organic photovoltaic cells. In addition, because we can synthesize large-grain graphene on Cu foil, such large-grain graphene has electronic properties suitable for use in field effect transistors.

We report the implementation of continuous, highly flexible, and transparent graphene films obtained by chemical vapor deposition (CVD) as transparent conductive electrodes (TCE) in organic photovoltaic cells. Graphene films were synthesized by CVD, transferred to transparent substrates, and evaluated in organic solar cell heterojunctions (TCE/poly-3,4-ethylenedioxythiophene:poly styrenesulfonate (PEDOT:PSS)/copper phthalocyanine/fullerene/bathocuproine/aluminum). Key to our success is the continuous nature of the CVD graphene films, which led to minimal surface roughness (∼0.9 nm) and offered sheet resistance down to 230 Ω/sq (at 72% transparency), much lower than stacked graphene flakes at similar transparency. In addition, solar cells with CVD graphene and indium tin oxide (ITO) electrodes were fabricated side-by-side on flexible polyethylene terephthalate (PET) substrates and were confirmed to offer comparable performance, with power conversion efficiencies (η) of 1.18 and 1.27%, respectively. Furthermore, CVD graphene solar cells demonstrated outstanding capability to operate under bending conditions up to 138°, whereas the ITO-based devices displayed cracks and irreversible failure under bending of 60°. Our work indicates the great potential of CVD graphene films for flexible photovoltaic applications.

We have carried out comparative studies on transparent conductive thin films made with two kinds of commercial carbon nanotubes: HiPCO and arc-discharge nanotubes. These films have been further exploited as hole-injection electrodes for organic light-emitting diodes (OLEDs) on both rigid glass and flexible substrates. Our experiments reveal that films based on arc-discharge nanotubes are overwhelmingly better than HiPCO-nanotube-based films in all of the critical aspects, including surface roughness, sheet resistance, and transparency. Further improvement in arc-discharge nanotube films has been achieved by using PEDOT passivation for better surface smoothness and using SOCl2 doping for lower sheet resistance. The optimized films show a typical sheet resistance of ∼160 Ω/□ at 87% transparency and have been used successfully to make OLEDs with high stabilities and long lifetimes.

Flexible electronics is an emerging and promising technology for next generation of optoelectronic devices. Herein, hierarchical three-dimensional ZnCo2O4 nanowire arrays/carbon cloth composites were synthesized as high performance binder-free anodes for Li-ion battery with the features of high reversible capacity of 1300–1400 mAh g–1 and excellent cycling ability even after 160 cycles with a capacity of 1200 mAh g–1. Highly flexible full batteries were also fabricated, exhibiting high flexibility, excellent electrical stability, and superior electrochemical performances.

We demonstrate detection of NO2 down to ppb levels using transistors based on both single and multiple In2O3 nanowires operating at room temperature. This represents orders-of-magnitude improvement over previously reported metal oxide film or nanowire/nanobelt sensors. A comparison between the single and multiple nanowire sensors reveals that the latter have numerous advantages in terms of great reliability, high sensitivity, and simplicity in fabrication. Furthermore, selective detection of NO2 can be readily achieved with multiple-nanowire sensors even with other common chemicals such as NH3, O2, CO, and H2 around.

Porous silicon nanowires have been well studied for various applications; however, there are only very limited reports on porous silicon nanowires used for energy storage. Here, we report both experimental and theoretical studies of porous doped silicon nanowires synthesized by direct etching of boron-doped silicon wafers. When using alginate as a binder, porous silicon nanowires exhibited superior electrochemical performance and long cycle life as anode material in a lithium ion battery. Even after 250 cycles, the capacity remains stable above 2000, 1600, and 1100 mAh/g at current rates of 2, 4, and 18 A/g, respectively, demonstrating high structure stability due to the high porosity and electron conductivity of the porous silicon nanowires. A mathematic model coupling the lithium ion diffusion and the strain induced by lithium intercalation was employed to study the effect of porosity and pore size on the structure stability. Simulation shows silicon with high porosity and large pore size help to stabilize the structure during charge/discharge cycles.

In the work described in this paper, we have successfully fabricated flexible asymmetric supercapacitors (ASCs) based on transition-metal-oxide nanowire/single-walled carbon nanotube (SWNT) hybrid thin-film electrodes. These hybrid nanostructured films, with advantages of mechanical flexibility, uniform layered structures, and mesoporous surface morphology, were produced by using a filtration method. Here, manganese dioxide nanowire/SWNT hybrid films worked as the positive electrode, and indium oxide nanowire/SWNT hybrid films served as the negative electrode in a designed ASC. In our design, charges can be stored not only via electrochemical double-layer capacitance from SWNT films but also through a reversible faradic process from transition-metal-oxide nanowires. In addition, to obtain stable electrochemical behavior during charging/discharging cycles in a 2 V potential window, the mass balance between two electrodes has been optimized. Our optimized hybrid nanostructured ASCs exhibited a superior device performance with specific capacitance of 184 F/g, energy density of 25.5 Wh/kg, and columbic efficiency of ∼90%. In addition, our ASCs exhibited a power density of 50.3 kW/kg, which is 10-fold higher than obtained in early reported ASC work. The high-performance hybrid nanostructured ASCs can find applications in conformal electrics, portable electronics, and electrical vehicles.