A new self-healing polymer has been obtained by incorporating a cyclometalated platinum(II) complex Pt(C∧ N∧ N)Cl (C∧ N∧ N = 6-phenyl-2,2'-bipyridyl) into a polydimethylsiloxane (PDMS) backbone. The molecular interactions (a combination of Pt···Pt and π-π interactions) between cyclometalated platinum(II) complexes are strong enough to crosslink the linear PDMS polymer chains into an elastic film. The as prepared polymer can be stretched to over 20 times of its original length. When damaged, the polymer can be healed at room temperature without any healants or external stimuli. Moreover, the self-healing is insensitive to surface aging. This work represents the first example where the attractive metallophilic inter-actions are utilized to design self-healing materials. Moreover, our results suggest that the stretchability and self-healing properties can be obtained simultaneously without any conflict by optimizing the strength of crosslinking interactions.

Achieving high binding strength and efficient delivery of molecular cargo to tumor cells is a significant challenge in cancer immunotherapy. Current research has focused on obtaining antibodies that bind their targets with high affinity (i.e. low equilibrium dissociation constant, K D ). However, such an approach neglects the influence of hydrodynamic fluid flow along the surfaces of cells and tissues, which can impart mechanical stress and lead to rapid unbinding of antibodies under flow. Here, we investigated how altering the anchor point within a non-antibody binding scaffold called Anticalin can enhance particle adhesion to the immune checkpoint CTLA-4 on human cells experiencing hydrodynamic shear. By introducing bioorthogonal clickable amino acids into Anticalin at various positions, we investigated the influence of different unbinding geometries on the stability of the Anticalin:(CTLA-4) complex. Both single-molecule AFM and quantitative bead-based adhesion assays on CTLA-4 + human cells demonstrate how optimal choice of the anchor point can stabilize the complex and enhance the adhesion strength of receptor-targeted particles. These results demonstrate how anchor point engineering can enhance particle adhesion and delivery to immunotherapy targets.

Dynamic hydrogels are emerging as advanced materials for engineering tissue-like environments that mimic cellular microenvironments. We introduce a diselenide-cross-linked hydrogel system with light-responsive properties, designed for precise control of tumor organoid growth and light-initiated radical inactivation, particularly for dendritic cell (DC) vaccines. Diselenide exchange enables stress relaxation and hydrogel remodeling, while recombination and quenching of seleno radicals (Se•) reduce cross-linking density, leading to controlled degradation. We demonstrate a 2D to 3D growth strategy, where tumor cells inoculate on the hydrogel surface, expand, and gradually form spherical organoids within the 3D hydrogel. These tumor organoids show significantly higher drug resistance compared to 2D-cultured cells. High-density light irradiation enhances diselenide exchange, inducing hydrogel degradation, tumor cell death, and release of functional antigens. This system serves as a dynamic platform for tumor organoid culture and antigen release, offering significantly advanced approaches for in vitro tumor modeling and immunological research. Our findings position diselenide-cross-linked hydrogels as versatile materials for precision cellular engineering, with broad applications in cancer research and beyond.