High-harmonic generation (HHG) traditionally combines ~100 near-infrared laser photons to generate bright, phase-matched, extreme ultraviolet beams when the emission from many atoms adds constructively. Here, we show that by guiding a mid-infrared femtosecond laser in a high-pressure gas, ultrahigh harmonics can be generated, up to orders greater than 5000, that emerge as a bright supercontinuum that spans the entire electromagnetic spectrum from the ultraviolet to more than 1.6 kilo-electron volts, allowing, in principle, the generation of pulses as short as 2.5 attoseconds. The multiatmosphere gas pressures required for bright, phase-matched emission also support laser beam self-confinement, further enhancing the x-ray yield. Finally, the x-ray beam exhibits high spatial coherence, even though at high gas density the recolliding electrons responsible for HHG encounter other atoms during the emission process.

We demonstrate a compact 20 Hz repetition-rate mid-IR OPCPA system operating at a central wavelength of 3900 nm with the tail-to-tail spectrum extending over 600 nm and delivering 8 mJ pulses that are compressed to 83 fs (<7 optical cycles). Because of the long optical period (∼13 fs) and a high peak power, the system opens a range of unprecedented opportunities for tabletop ultrafast science and is particularly attractive as a driver for a highly efficient generation of ultrafast coherent x-ray continua for biomolecular and element specific imaging.

We show how bright, fully coherent, hard x-ray beams can be generated through nonlinear upconversion of femtosecond laser light. By using longer-wavelength mid-infrared driving lasers of moderate peak intensity, full phase matching of the high harmonic generation process can extend, in theory, into the hard x-ray region of the spectrum. We identify the dominant phase matching mechanism for long wavelength driving lasers, and verify our predictions experimentally by demonstrating phase-matched up-conversion into the soft x-ray region of the spectrum around 330 eV using an extended, high-pressure, gas medium that is weakly ionized by the laser. Scaling of the overall conversion efficiency is surprisingly favorable as the wavelength of the driving laser is increased, making useful, fully coherent, multi-keV x-ray sources feasible. Finally, we show that the rapidly decreasing microscopic single-atom yield at longer driving wavelengths is compensated macroscopically by an increasing optimal pressure for phase matching and a rapidly decreasing reabsorption of the generated light at higher photon energies.

Destructive nonlinear processes have limited the useful input power to a few megawatts for supercontinuum generation in bulk material. Consequently, reliable high-power, high-pulse-energy supercontinuum in condensed media has not been realized. Here, we describe an intense femtosecond supercontinuum generated in a solid medium with pulse energy and mode quality that approach those generated in the gas phase while preserving the advantages of a condensed medium of being compact, simple to operate, and highly reproducible. This is achieved by strategically placing several thin solid plates at or near the focused waist of a high-power laser pulse. The thickness of each plate is such that the optical pulse exits the plate before undesirable effects begin to take hold of the pulse. With this approach, we have obtained pulses that have an octave-spanning spectrum that covers from 450 to 980 nm at the −20 dB intensity level while converting as much as 54% of the input pulse energy to the continuum. The highest pulse energy obtained to date is 76 μJ, nearly two orders of magnitude greater than previously reported values. The transverse mode of the pulse has a M2 of 1.25. Frequency-resolved optical grating and spectral interferometric measurements indicate that the pulse is phase coherent and could be compressed to a few femtoseconds. Furthermore, the multiple-plates approach is shown to be extremely flexible and versatile. It is applicable for a broad range of input powers and materials. The generated continuum is stable and robust. Thus, multiple-plate generated femtosecond continuum could be a promising new light source in ultrafast science and extreme nonlinear optics applications.

High-harmonic generation is a universal response of matter to strong femtosecond laser fields, coherently upconverting light to much shorter wavelengths. Optimizing the conversion of laser light into soft x-rays typically demands a trade-off between two competing factors. Because of reduced quantum diffusion of the radiating electron wave function, the emission from each species is highest when a short-wavelength ultraviolet driving laser is used. However, phase matching--the constructive addition of x-ray waves from a large number of atoms--favors longer-wavelength mid-infrared lasers. We identified a regime of high-harmonic generation driven by 40-cycle ultraviolet lasers in waveguides that can generate bright beams in the soft x-ray region of the spectrum, up to photon energies of 280 electron volts. Surprisingly, the high ultraviolet refractive indices of both neutral atoms and ions enabled effective phase matching, even in a multiply ionized plasma. We observed harmonics with very narrow linewidths, while calculations show that the x-rays emerge as nearly time-bandwidth-limited pulse trains of ~100 attoseconds.