We used the aerosol particle mass analyzer (APM) to measure the mass of mobility-classified diesel exhaust particles. This information enabled us to determine the effective density and fractal dimension of diesel particles as a function of engine load. We found that the effective density decreases as particle size increases. TEM images showed that this occurs because particles become more highly agglomerated as size increases. Effective density and fractal dimension increased somewhat as engine load decreased. TEM images suggest that this occurs because these particles contain more condensed fuel and/or lubricating oil. Also, we observed higher effective densities when high-sulfur EPA fuel (approximately 360 ppm S) was used than for Fischer-Tropsch fuel (approximately 0 ppm S). In addition, the effective density provides the relationship between mobility and aerodynamic equivalent diameters. The relationship between these diameters enables us to intercompare, in terms of a common measure of size, mass distributions measured with the scanning mobility particle sizer (SMPS) and a MOUDI impactor without making any assumptions about particle shape or density. We show that mass distributions of diesel particles measured with the SMPS-APM are in good agreement with distributions measured with a MOUDI and a nano-MOUDI for particles larger than approximately 60 nm. However, significantly more mass and greater variation were observed by the nano-MOUDI for particles smaller than 40 nm than by the SMPS-APM.

A particle beam is produced when a particle-laden gas expands through a nozzle into a vacuum. This work discusses the theoretical basis of a novel method for producing highly collimated and tightly focused particle beams. The approach is to pass the particle-laden gas through a series of axisymmetric contractions and enlargements (so-called aerodynamic lenses) before the nozzle expansion. Particles are moved closer to the axis by a lens if the particle sizes are less than a critical value and particles can be confined very closely to the axis by using multiple lenses in series. Since particles close to the axis experience small radial drag forces, they stay close to the axis during nozzle expansion and therefore form a narrow particle beam downstream. The major effects that limit the minimum beam width are Brownian motion and lift forces on particles during the nozzle expansion. Simple theoretical models are developed in this work to estimate the minimum particle beam width set by these effects. While the Brownian-motion effects occur for all types of particles, the lift-force effects only occur for nonspherical particles but are often much greater than the Brownian-motion effects.

The objective of this project was to characterize on-road aerosol on highways surrounding the Minneapolis area. Data were collected under varying on-road traffic conditions and in residential areas to determine the impact of highway traffic on air quality. The study was focused on determining on-road nanoparticle concentrations, and estimating fuel-specific and particle emissions km−1. On-road aerosol number concentrations ranged from 104 to 106 particles cm−3. The highest nanoparticle concentrations were associated with high-speed traffic. At high vehicular speeds engine load, exhaust temperature, and exhaust flow all increase resulting in higher emissions. Less variation was observed in particle volume, a surrogate measure of particle mass. Most of the particles added by the on-road fleet were below 50 nm in diameter. Particles in this size range may dominate particle number, but contribute little to particle volume or mass. Furthermore, particle number is strongly influenced by nucleation and coagulation, which have little or no effect on particle volume. Measurements made in heavy traffic, speeds<32 km h−1, produced lower number concentrations and larger particles. Number concentrations measured in residential areas, 10–20 m from the highway, were considerably lower than on-road concentrations, but the size distributions were similar to on-road aerosol with high concentrations of very small (<20 nm) particles. Much lower number concentrations and larger particles were observed in residential areas located 500–700 m from the highway. Estimated emissions of total particle number larger than 3 nm ranged from 1.9 to 9.9×1014 particles km−1 and 2.2–11×1015 particles (kg fuel)−1 for a gasoline-dominated vehicle fleet.

A particle-beam-forming apparatus for producing narrow particle beams was developed based on the theory discussed in paper I of this series. It consists of a variable number of aerodynamic lenses (short capillaries and/or thin-plate orifices with diameters ranging from 3.5 to 7.0 mm) followed by an accelerating nozzle (3 mm). It was evaluated using monodisperse DOS and NaCl particles (0.02–0.24 μm) at upstream pressures on the order of 1 torr. The particle beams produced by the lens-nozzle system were focused through a skimmer (1 mm) into a high vacuum chamber (10−4–10−5 torr) where the beam widths, velocities and transport efficiencies were measured. The experiments showed that as more lenses were added the particle beam widths were reduced asymptotically to the minimum values. For spherical particles (DOS) these minimum values are in good agreement with the Brownian limit derived in paper I. For nonspherical particles (NaCl) these minimum widths are much larger than the Brownian limit, indicating that beam broadening is dominated by lift forces (see paper I). The particle transport efficiencies through the lens-nozzle-skimmer system exceed 90% for particle sizes from 0.03 to 0.24 μm. The measured beam velocities are also in good agreement with the calculated values.

The objective was to characterize diesel exhaust aerosols on road and to duplicate the results in the laboratory without altering the physical characteristics of the nuclei mode. On-road emissions from four, heavy-duty diesel truck engines were measured. The same engines were reevaluated in the manufacturers' laboratories. For highway cruise and acceleration conditions, all engines produced bimodal size distributions with the nuclei mode ranging in size from 6 to 11 nm and the accumulation mode from 52 to 62 nm. On-road size distribution measurements nearly always showed a nuclei mode while laboratory measurements showed a nuclei mode under many, but not all conditions. Laboratory studies showed that nuclei mode particles consisted mainly of heavy hydrocarbons. More than 97% of the volume of 12 and 30 nm particles disappeared on heating to 400 °C. The volatility resembled that of C24–C32 n-alkanes implying a significant contribution from lubricating oil.

A thermal desorption particle beam mass spectrometer (TDPBMS) and tandem differential mobility analyzers (TDMA) were used for on-line measurements of the chemical composition and volatility of nanoparticles and larger particles emitted from a modern, heavy-duty diesel engine operated at light and medium loads under laboratory conditions. Temperature-dependent TDPBMS mass spectra and mass spectra obtained using spectrally distinctive oil and synthetic Fischer–Tropsch fuel were analyzed using mass spectral matching methods to obtain quantitative information on the contributions of fuel, oil, oxidation products, and sulfuric acid to particle composition. TDMA measurements of volatility yielded information on nanoparticle vapor pressures and therefore on the composition of organic components. The results indicate that, for these operating conditions, the volatile component of both diesel nanoparticles and larger particles is comprised of at least 95% unburned lubricating oil. TDMA volatility measurements also detected residual species a few nanometers in diameter, which may be non-volatile cores (soot, metal oxide) or low-volatility organic compounds. These on-line analyses provide new insights into the mechanisms of diesel nanoparticle formation.

Structural properties of diesel particles preclassified by particle mobility and mass are measured using transmission electron microscopy (TEM). These measurements enable us to determine the dynamic shape factor and inherent material density of diesel particles. We also compare fractal dimensions obtained independently using two different approaches. We show that the projected area equivalent diameter of mobility-classified diesel particles nearly equals the mobility diameter in the size range reported here (50 to 220 nm). Evidence for doubly charged particles and possible “fragments” are observed for DMA-classified particles on TEM substrates. The fractal dimension was obtained using two independent approaches. Images obtained by TEM were analyzed to determine the maximum length and the number of primary particles. The fractal dimension obtained from these measurements, D fL, was 1.75. The fractal dimension obtained from the mass-mobility relationship, D fm was 2.35. We found that these values are in reasonable agreement after accounting for the relationship between the projected area diameter and maximum length. The size-dependent dynamic shape factor and inherent material density of diesel particles are obtained from independent measurements of mobility (DMA), mass (APM), and volume (TEM). We found that the dynamic shape factor increased from 1.11 to 2.21, and that the inherent material density increased from 1.27 to 1.78 g/cm3 as particle mobility size increased from 50 to 220 nm. The increase in dynamic shape factor with size occurs because large particles are more irregular than smaller ones. The increase in density occurs because the ratio of elemental carbon to condensed organics increases with increasing size.