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B. Urbaszek
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Colloquium : Excitons in atomically thin transition metal dichalcogenides

Xiaogang Wang et al.Apr 4, 2018
Atomically thin materials such as graphene and monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) exhibit remarkable physical properties resulting from their reduced dimensionality and crystal symmetry. The family of semiconducting transition metal dichalcogenides is an especially promising platform for fundamental studies of two-dimensional (2D) systems, with potential applications in optoelectronics and valleytronics due to their direct band gap in the monolayer limit and highly efficient light-matter coupling. A crystal lattice with broken inversion symmetry combined with strong spin-orbit interactions leads to a unique combination of the spin and valley degrees of freedom. In addition, the 2D character of the monolayers and weak dielectric screening from the environment yield a significant enhancement of the Coulomb interaction. The resulting formation of bound electron-hole pairs, or excitons, dominates the optical and spin properties of the material. Here we review recent progress in our understanding of the excitonic properties in monolayer TMDs and lay out future challenges. We focus on the consequences of the strong direct and exchange Coulomb interaction, discuss exciton-light interaction and effects of other carriers and excitons on electron-hole pairs in TMDs. Finally, the impact on valley polarization is described and the tuning of the energies and polarization observed in applied electric and magnetic fields is summarized.
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Excitonic Linewidth Approaching the Homogeneous Limit in MoS2 -Based van der Waals Heterostructures

Fabian Cadiz et al.May 18, 2017
The strong light matter interaction and the valley selective optical selection rules make monolayer (ML) MoS2 an exciting 2D material for fundamental physics and optoelectronics applications. But so far optical transition linewidths even at low temperature are typically as large as a few tens of meV and contain homogenous and inhomogeneous contributions. This prevented in-depth studies, in contrast to the better-characterized ML materials MoSe2 and WSe2. In this work we show that encapsulation of ML MoS2 in hexagonal boron nitride can efficiently suppress the inhomogeneous contribution to the exciton linewidth, as we measure in photoluminescence and reflectivity a FWHM down to 2 meV at T = 4K. This indicates that surface protection and substrate flatness are key ingredients for obtaining stable, high quality samples. Among the new possibilities offered by the well-defined optical transitions we measure the homogeneous broadening induced by the interaction with phonons in temperature dependent experiments. We uncover new information on spin and valley physics and present the rotation of valley coherence in applied magnetic fields perpendicular to the ML.
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Exciton radiative lifetime in transition metal dichalcogenide monolayers

C. Robert et al.May 12, 2016
We have investigated the exciton dynamics in transition metal dichalcogenide mono-layers using time-resolved photoluminescence experiments performed with optimized time-resolution. For MoSe2 monolayers, we measure $\tau_{rad}=1.8\pm0.2$ ps that we interpret as the intrinsic radiative recombination time. Similar values are found for WSe2 mono-layers. Our detailed analysis suggests the following scenario: at low temperature (T $\leq$ 50 K), the exciton oscillator strength is so large that the entire light can be emitted before the time required for the establishment of a thermalized exciton distribution. For higher lattice temperatures, the photoluminescence dynamics is characterized by two regimes with very different characteristic times. First the PL intensity drops drastically with a decay time in the range of the picosecond driven by the escape of excitons from the radiative window due to exciton- phonon interactions. Following this first non-thermal regime, a thermalized exciton population is established gradually yielding longer photoluminescence decay times in the nanosecond range. Both the exciton effective radiative recombination and non-radiative recombination channels including exciton-exciton annihilation control the latter. Finally the temperature dependence of the measured exciton and trion dynamics indicates that the two populations are not in thermodynamical equilibrium.
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Nuclear spin physics in quantum dots: An optical investigation

B. Urbaszek et al.Jan 9, 2013
The mesoscopic spin system formed by the 10E4-10E6 nuclear spins in a semiconductor quantum dot offers a unique setting for the study of many-body spin physics in the condensed matter. The dynamics of this system and its coupling to electron spins is fundamentally different from its bulk counter-part as well as that of atoms due to increased fluctuations that result from reduced dimensions. In recent years, the interest in studying quantum dot nuclear spin systems and their coupling to confined electron spins has been fueled by its direct implication for possible applications of such systems in quantum information processing as well as by the fascinating nonlinear (quantum-)dynamics of the coupled electron-nuclear spin system. In this article, we review experimental work performed over the last decades in studying this mesoscopic,coupled electron-nuclear spin system and discuss how optical addressing of electron spins can be exploited to manipulate and read-out quantum dot nuclei. We discuss how such techniques have been applied in quantum dots to efficiently establish a non-zero mean nuclear spin polarization and, most recently, were used to reduce fluctuations of the average quantum dot nuclear spin orientation. Both results in turn have important implications for the preservation of electron spin coherence in quantum dots, which we discuss. We conclude by speculating how this recently gained understanding of the quantum dot nuclear spin system could in the future enable experimental observation of quantum-mechanical signatures or possible collective behavior of mesoscopic nuclear spin ensembles.
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In-Plane Propagation of Light in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers: Optical Selection Rules

Gang Wang et al.Jul 26, 2017
The optical selection rules for interband transitions in WSe2, WS2, and MoSe2 transition metal dichalcogenide monolayers are investigated by polarization-resolved photoluminescence experiments with a signal collection from the sample edge. These measurements reveal a strong polarization dependence of the emission lines. We see clear signatures of the emitted light with the electric field oriented perpendicular to the monolayer plane, corresponding to an interband optical transition forbidden at normal incidence used in standard optical spectroscopy measurements. The experimental results are in agreement with the optical selection rules deduced from group theory analysis, highlighting the key role played by the different symmetries of the conduction and valence bands split by the spin-orbit interaction. These studies yield a direct determination of the bright-dark exciton splitting, for which we measure 40±1 meV and 55±2 meV in WSe2 and WS2 monolayer, respectively.Received 16 March 2017DOI:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.119.047401© 2017 American Physical SocietyPhysics Subject Headings (PhySH)Research AreasExcitonsSemiconductorsPhysical SystemsTransition metal dichalcogenidesTechniquesPhotoluminescenceCondensed Matter, Materials & Applied Physics
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