The dual threats of the depletion of nonrenewable energy and environmental pollution caused by petroleum-based polymers motivate utilization of naturally occurring polymers to create new materials. Cellulose, as the most abundant natural polymer on earth, has attracted attention due to its renewability, wide availability, low-cost, biocompatibility and biodegradability, etc. Regenerated cellulose may be constructed simply via physical dissolution and regeneration, an environmentally friendly process avoiding the consuming of chemicals since most of the reagents (solvents, coagulant, etc.) may be recycled and reused. “Green” solvents and techniques for the preparation of the environmentally friendly regenerated cellulose materials have been developed successfully, showing great potentials in the fields of polymer science and technology. In this article, the widely used non-derivatizing cellulose solvents are summarized, including their dissolution mechanisms. Regenerated cellulose materials with different functions and properties have been designed and fabricated in different forms, such as filaments, films/membranes, microspheres/beads, hydrogels/aerogels and bioplastics, etc., to meet various demands. The concept of regeneration through a physical process is illustrated, and a number of novel regenerated cellulose materials are introduced for wide applications in textiles, packaging, biomedicine, water treatment, optical/electrical devices, agriculture and food, etc. The methodology of material processing and the resultant properties and functions are also covered in this review, with emphasis on the neat regenerated cellulose materials and the composite materials. The 277 references cited concerning the direct preparation of cellulose materials via physical dissolution and regeneration are representative of the wide impact and benefits of the regenerated cellulose materials to society.

Chitin derived from the seafood wastes such as waste crab, shrimp and lobster shells is abundant and renewable, and will become one of the most important chemical raw materials. The construction of novel polymer materials via physical approaches and green technology from raw chitin is a sustainable pathway and beneficial to the “green development” of our world. This review is thus completed with aims to attract more scientists and researchers to devote to the scope of “green” polymers and contribute to the survival, health and development of human being. In this article, the novel chitin materials fabricated from chitin nanocrystals as well as via direct dissolution/regeneration of chitin are summarized, with 244 references. Specifically, the main content can be divided as follows: origin and structure of chitin; novel chitin solvents, dissolution mechanism and chain conformation; chitin nanocrystals/nanofibers as well as relevant functional materials; chitin materials fabricated via physical dissolution/regeneration including hydrogels/aerogels, membranes/films, fibers, microspheres/beads, as well as their potential applications in biomaterial, electrochemistry, energy storage, separation/absorption, catalyst carrier and textile materials. More involvements from government, enterprise, university and institute in the green conversion of natural polymer would be expected in the future, to build a world with sustainability.

Liquid metal (LM) can serve as functional fillers, initiators, and cross-linkers for hydrogels. However, the high surface energy of LM makes it difficult to disperse uniformly and stably in the hydrogels. In this work, multi-walled carbon nanotubes (MWCNT-80) modified with the surfactant Tween 80, along with hyaluronic acid (HA), were employed to collectively stabilize LM to form LM complex for initiating the polymerization of vinyl monomers. The LM complex was used as a conductive filler, which not only enhanced the mechanical properties of the hydrogel, but also initiated free radical polymerization of the monomer. The prepared liquid metal conductive hydrogel (LMCH) has excellent stretchability (1192 %), adhesion (15.3 kPa) and conductivity (0.78 S/m). This LMCH hydrogel was further applied in the construction of multifunctional sensors. On one hand, strain sensors constructed with this hydrogel could monitor extensive joint range movements in real-time. On the other hand, a flexible triboelectric nanogenerator (L-TENG) constructed with the hydrogel as an electrode was employed for self-powered sensing. When integrated with a Microcontroller Unit (MCU), the joint training status of individuals can be transmitted in real-time to a mobile phone, allowing for the quantification and monitoring of human activities. This study presents a novel approach to the development of hydrogels for multifunctional sensors, and the prepared hydrogel holds significant potential in the fields of rehabilitation training and human–machine interaction.

Abstract Thermoelectric materials, as key materials for realizing efficient conversion of thermal and electrical energy, are crucial for renewable energy utilization and efficient energy management. However, materials with high negative thermoelectric coefficients are relatively rare. Herein, inspired by the structure and function of plant stem which is capable of blocking heavy metal ions, chitosan/CuCl 2 hydrogel (ChCu) with a huge negative thermoelectric coefficient is reported. The ChCu displayed lamellar porous structure, which is constructed synergistically by freeze‐casting technique and complexation between Cu 2+ and chitosan. In a ChCu hydrogel subjected to a temperature gradient, most of the Cu 2+ is immobilized within the chitosan matrix by complexation, while the thermal migration of the unbound Cu 2+ is further intercepted by the special layered porous structure. On the contrary, Cl − migrates unhindered to the cold end and accumulates, which realizes selective migration and distribution of ion/counterion. As a result, ChCu exhibits a thermoelectric coefficient as high as ‐23.8 mV K −1 , and can respond rapidly with a thermal voltage of 4.0 mV under a small temperature difference (ΔT = 0.3 K). This work reveals the significant influence of the polymer aggregate structure on the thermal diffusion of ions, providing an innovative strategy in designating thermoelectric materials with high‐performance, high‐efficiency and environmentally friendly.