The structural, electronic, and magnetic properties of ${\mathrm{Co}}_{2}\mathrm{Mn}X$ $(X=\mathrm{Si},$ Ge, Sn) Heusler compounds have been determined by means of all-electron full-potential linearized augmented plane wave (FLAPW) calculations. We focus on the effects on the electronic and magnetic properties induced by: (i) substitution of the X atom, (ii) applied pressure, and (iii) the use of the local spin density approximation (LSDA) vs the generalized gradient approximation (GGA) in density functional theory. A comparison between LSDA and GGA for the exchange-correlation functional shows that GGA is essential for an accurate description of the equilibrium volumes and of the electronic and magnetic properties of these systems. We find that both the energy gap and the spin gap increase as the X atomic number decreases. As a result of the semiconducting (metallic) character found in the minority (majority) spin band structure, the Si and Ge based alloys are predicted to be half-metallic. In contrast, ${\mathrm{Co}}_{2}\mathrm{MnSn}$ is found to be a ``nearly half-metallic'' compound, since the minority valence band maximum crosses the Fermi level. The calculated total magnetization of $5{\ensuremath{\mu}}_{B}$ is in excellent agreement with recent experiments. By including a fully self-consistent treatment of spin-orbit coupling, the GGA calculated orbital moments are shown to be very small (about $0.008{\ensuremath{\mu}}_{B}$ for Mn and about $0.02{\ensuremath{\mu}}_{B}$ for Co), showing that the quenching of the orbital magnetic moment is nearly complete. The calculated hyperfine fields, both at zero and elevated pressure, are compared with available experimental data, and show general agreement, except for Mn. Finally, the calculated Mn $2p$ exchange splittings, found to be in good agreement with experiment, are proportional to the Mn magnetic moments, suggesting a localized nature of ferromagnetism in these Heusler compounds.

Heusler alloys, such as ${\mathrm{Co}}_{2}\mathrm{MnSi}$ and ${\mathrm{Co}}_{2}\mathrm{MnGe},$ have been predicted from first--principles to be half metallic and potential candidates for spintronic applications. However, spin polarizations of only 50--60 % were experimentally obtained for these compounds---a decrease attributed to defects in the Mn and Co sublattices. Accurate ab initio full-potential linearized augmented plane wave calculations are performed in order to determine the effects of several types of defects (such as antisites and atomic swaps) on the electronic and magnetic properties of the bulk Heusler compounds. Our findings, in general agreement with experiments, show that Mn antisites have the lowest formation energy and retain the half-metallic character. On the other hand, Co antisites have a slightly higher formation energy and a dramatic effect on the electronic properties: the defect states that locally destroy half metallicity are energetically localized and are screened out in a couple of atomic shells. In this case, the spin polarization at the Fermi level is strongly reduced, and the spin polarization due to the s electrons, responsible for the tunneling current, is in excellent agreement with experiment. Finally, both Mn-Si and Mn-Co atomic swaps have very high formation energies, keeping however the half-metallic character.

Relativistic effects, including the Rashba effect, are increasingly seen as key ingredients in spintronics. A link between Rashba physics and the field of ferroelectrics is established by predicting giant Rashba spin-splitting in bulk GeTe (see the Figure showing the band-structure as well as in-plane and out- of-plane spin polarization for a constant energy cut). As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

On the basis of first-principles calculations, we design a novel Cr-based metal-organic framework to be both multiferroic and magnetoelectric. The compound shows a "double-hybrid" nature: it is a hybrid organic-inorganic compound and it shows hybrid improper ferroelectricity. Here, the coupling of non-polar distortions, such as Jahn-Teller pseudo-rotations and tilting, pave the way to a polar behavior, with the coupling being realized through hydrogen bonds.

Using first-principles calculations, we study the microscopic origin of ferroelectricity (FE) induced by magnetic order in the orthorhombic ${\mathrm{HoMnO}}_{3}$. We obtain the largest ferroelectric polarization observed in the whole class of improper magnetic ferroelectrics to date. We find that the two proposed mechanisms for FE in multiferroics, lattice and electronic based, are simultaneously active in this compound: a large portion of the ferroelectric polarization arises due to quantum-mechanical effects of electron orbital polarization, in addition to the conventional polar atomic displacements. An interesting mechanism for switching the magnetoelectric domains by an electric field via a 180\ifmmode^\circ\else\textdegree\fi{} coherent rotation of Mn spins is also proposed.

Abstract The development of high efficiency perovskite solar cells has sparked a multitude of measurements on the optical properties of these materials. For the most studied methylammonium(MA)PbI 3 perovskite, a large range (6–55 meV) of exciton binding energies has been reported by various experiments. The existence of excitons at room temperature is unclear. For the MAPb X 3 perovskites we report on relativistic Bethe-Salpeter Equation calculations ( GW -BSE). This method is capable to directly calculate excitonic properties from first-principles. At low temperatures it predicts exciton binding energies in agreement with the reported ‘large’ values. For MAPbI 3 , phonon modes present in this frequency range have a negligible contribution to the ionic screening. By calculating the polarization in time from finite temperature molecular dynamics, we show that at room temperature this does not change. We therefore exclude ionic screening as an explanation for the experimentally observed reduction of the exciton binding energy at room temperature and argue in favor of the formation of polarons.

We perform density functional theory calculations on a recently synthesized metal-organic framework (MOF) with a perovskite-like topology ABX3, i.e., [CH3CH2NH3]Mn(HCOO)3, and predict a multiferroic behavior, i.e., a coexistence of ferroelectricity and ferromagnetism. A peculiar canted ordering of the organic A-cation dipole moments gives rise to a ferroelectric polarization of ~2 μC/cm(2). Starting from these findings, we show that by choosing different organic A cations, it is possible to tune the ferroelectric polarization and increase it up to 6 μC/cm(2). The possibility of changing the magnitude and/or the canting of the organic molecular dipole opens new routes toward engineering ferroelectric polarization in the new class of multiferroic metal-organic frameworks.

Forget me not: In a new multiferroic metal–organic framework (see structure, Cu green, O red, C black, N blue, H gray; arrows show spin configuration), Jahn–Teller and antiferro-distortions induce a switchable ferroelectric polarization, which is coupled to a weak ferromagnetic component. This true magnetoelectric multiferroic should be very attractive for advanced memory devices.