Abstract In recent years, marine, freshwater and terrestrial pollution with microplastics has been discussed extensively, whereas atmospheric microplastic transport has been largely overlooked. Here, we present global simulations of atmospheric transport of microplastic particles produced by road traffic (TWPs – tire wear particles and BWPs – brake wear particles), a major source that can be quantified relatively well. We find a high transport efficiencies of these particles to remote regions. About 34% of the emitted coarse TWPs and 30% of the emitted coarse BWPs (100 kt yr −1 and 40 kt yr −1 respectively) were deposited in the World Ocean. These amounts are of similar magnitude as the total estimated direct and riverine transport of TWPs and fibres to the ocean (64 kt yr −1 ). We suggest that the Arctic may be a particularly sensitive receptor region, where the light-absorbing properties of TWPs and BWPs may also cause accelerated warming and melting of the cryosphere.

Abstract. The Lagrangian particle dispersion model FLEXPART in its original version in the mid-1990s was designed for calculating the long-range and mesoscale dispersion of hazardous substances from point sources, such as those released after an accident in a nuclear power plant. Over the past decades, the model has evolved into a comprehensive tool for multi-scale atmospheric transport modeling and analysis and has attracted a global user community. Its application fields have been extended to a large range of atmospheric gases and aerosols, e.g., greenhouse gases, short-lived climate forcers like black carbon and volcanic ash, and it has also been used to study the atmospheric branch of the water cycle. Given suitable meteorological input data, it can be used for scales from dozens of meters to global. In particular, inverse modeling based on source–receptor relationships from FLEXPART has become widely used. In this paper, we present FLEXPART version 10.4, which works with meteorological input data from the European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF) Integrated Forecast System (IFS) and data from the United States National Centers of Environmental Prediction (NCEP) Global Forecast System (GFS). Since the last publication of a detailed FLEXPART description (version 6.2), the model has been improved in different aspects such as performance, physicochemical parameterizations, input/output formats, and available preprocessing and post-processing software. The model code has also been parallelized using the Message Passing Interface (MPI). We demonstrate that the model scales well up to using 256 processors, with a parallel efficiency greater than 75 % for up to 64 processes on multiple nodes in runs with very large numbers of particles. The deviation from 100 % efficiency is almost entirely due to the remaining nonparallelized parts of the code, suggesting large potential for further speedup. A new turbulence scheme for the convective boundary layer has been developed that considers the skewness in the vertical velocity distribution (updrafts and downdrafts) and vertical gradients in air density. FLEXPART is the only model available considering both effects, making it highly accurate for small-scale applications, e.g., to quantify dispersion in the vicinity of a point source. The wet deposition scheme for aerosols has been completely rewritten and a new, more detailed gravitational settling parameterization for aerosols has also been implemented. FLEXPART has had the option of running backward in time from atmospheric concentrations at receptor locations for many years, but this has now been extended to also work for deposition values and may become useful, for instance, for the interpretation of ice core measurements. To our knowledge, to date FLEXPART is the only model with that capability. Furthermore, the temporal variation and temperature dependence of chemical reactions with the OH radical have been included, allowing for more accurate simulations for species with intermediate lifetimes against the reaction with OH, such as ethane. Finally, user settings can now be specified in a more flexible namelist format, and output files can be produced in NetCDF format instead of FLEXPART's customary binary format. In this paper, we describe these new developments. Moreover, we present some tools for the preparation of the meteorological input data and for processing FLEXPART output data, and we briefly report on alternative FLEXPART versions.

Nanoplastics are suspected to pollute every environment on Earth, including very remote areas reached via atmospheric transport. We approached the challenge of measuring environmental nanoplastics by combining high-sensitivity TD-PTR-MS (thermal desorption-proton transfer reaction-mass spectrometry) with trained mountaineers sampling high-altitude glaciers ("citizen science"). Particles < 1 μm were analysed for common polymers (polyethylene, polyethylene terephthalate, polypropylene, polyvinyl chloride, polystyrene and tire wear particles), revealing nanoplastic concentrations ranging 2–80 ng mL− 1 at five of 14 sites. The dominant polymer types found in this study were tire wear, polystyrene and polyethylene particles (41%, 28% and 12%, respectively). Lagrangian dispersion modelling was used to reconstruct possible sources of micro- and nanoplastic emissions for those observations, which appear to lie largely to the west of the Alps. France, Spain and Switzerland have the highest contributions to the modelled emissions. The citizen science approach was found to be feasible providing strict quality control measures are in place, and is an effective way to be able to collect data from remote and inaccessible regions across the world.

Per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) are persistent anthropogenic contaminants, some of which are toxic and bioaccumulative. Perfluoroalkyl carboxylic acids (PFCAs) and perfluoroalkyl sulfonic acids (PFSAs) can form during the atmospheric degradation of precursors such as fluorotelomer alcohols (FTOHs), N-alkylated perfluoroalkane sulfonamides (FASAs), and hydrofluorocarbons (HFCs). Since PFCAs and PFSAs will readily undergo wet deposition, snow and ice cores are useful for studying PFAS in the Arctic atmosphere. In this study, 36 PFAS were detected in surface snow around the Arctic island of Spitsbergen during January–August 2019 (i.e., 24 h darkness to 24 h daylight), indicating widespread and chemically diverse contamination, including at remote high elevation sites. Local sources meant some PFAS had concentrations in snow up to 54 times higher in Longyearbyen, compared to remote locations. At a remote high elevation ice cap, where PFAS input was from long-range atmospheric processes, the median deposition fluxes of C2–C11 PFCAs, PFOS and HFPO–DA (GenX) were 7.6–71 times higher during 24 h daylight. These PFAS all positively correlated with solar flux. Together this suggests seasonal light is important to enable photochemistry for their atmospheric formation and subsequent deposition in the Arctic. This study provides the first evidence for the possible atmospheric formation of PFOS and GenX from precursors.