The stabilization of black-phase formamidinium lead iodide (α-FAPbI3) perovskite under various environmental conditions is considered necessary for solar cells. However, challenges remain regarding the temperature sensitivity of α-FAPbI3 and the requirements for strict humidity control in its processing. Here we report the synthesis of stable α-FAPbI3, regardless of humidity and temperature, based on a vertically aligned lead iodide thin film grown from an ionic liquid, methylamine formate. The vertically grown structure has numerous nanometer-scale ion channels that facilitate the permeation of formamidinium iodide into the lead iodide thin films for fast and robust transformation to α-FAPbI3. A solar cell with a power-conversion efficiency of 24.1% was achieved. The unencapsulated cells retain 80 and 90% of their initial efficiencies for 500 hours at 85°C and continuous light stress, respectively.

An efficient electron transport layer (ETL) plays a key role in promoting carrier separation and electron extraction in planar perovskite solar cells (PSCs). An effective composite ETL is fabricated using carboxylic-acid- and hydroxyl-rich red-carbon quantum dots (RCQs) to dope low-temperature solution-processed SnO2 , which dramatically increases its electron mobility by ≈20 times from 9.32 × 10-4 to 1.73 × 10-2 cm2 V-1 s-1 . The mobility achieved is one of the highest reported electron mobilities for modified SnO2 . Fabricated planar PSCs based on this novel SnO2 ETL demonstrate an outstanding improvement in efficiency from 19.15% for PSCs without RCQs up to 22.77% and have enhanced long-term stability against humidity, preserving over 95% of the initial efficiency after 1000 h under 40-60% humidity at 25 °C. These significant achievements are solely attributed to the excellent electron mobility of the novel ETL, which is also proven to help the passivation of traps/defects at the ETL/perovskite interface and to promote the formation of highly crystallized perovskite, with an enhanced phase purity and uniformity over a large area. These results demonstrate that inexpensive RCQs are simple but excellent additives for producing efficient ETLs in stable high-performance PSCs as well as other perovskite-based optoelectronics.

2D Ruddlesden–Popper (2DRP) tin (Sn) perovskite solar cells (PSCs) play an irreplaceable role in advancing the commercialization of perovskite-based photovoltaic devices due to their low toxicity and improved stability. However, the efficiency of 2DRP Sn PSCs has not made a breakthrough owing to incompletely oriented crystal growth and poor film morphology, which is limited by a complex and uncontrollable crystallization process. Here, we first introduce the mixed spacer organic cations [n-butylamine (BA) and phenylethylamine (PEA)] in 2DRP Sn perovskite to control the crystallization process. We find that when the BA+ and PEA+ co-work to form [(BA0.5PEA0.5)2FA3Sn4I13] 2DRP perovskites, the intermediate phase impeding the homogeneous and ordered nucleation of the crystal is suppressed effectively, thus enabling a high-quality film morphology and improved crystal orientation. Benefitting from it, the power conversion efficiency (PCE) is improved to 8.82%, which is the highest one among the 2DRP Sn PSCs as far as we known.