Construction of organic semiconducting materials with in-plane π-conjugated structures and robustness through carbon-carbon bond linkages, alternatively as organic graphene analogs, is extremely desired for powerfully optoelectrical conversion. However, the poor reversibility for sp2 carbon bond forming reactions makes them unavailable for building high crystalline well-defined organic structures through a self-healing process, such as covalent organic frameworks (COFs). Here we report a scalable solution-processing approach to synthesize a family of two-dimensional (2D) COFs with trans-disubstituted C = C linkages via condensation reaction at arylmethyl carbon atoms on the basis of 3,5-dicyano-2,4,6-trimethylpyridine and linear/trigonal aldehyde (i.e., 4,4″-diformyl-p-terphenyl, 4,4'-diformyl-1,1'-biphenyl, or 1,3,5-tris(4-formylphenyl)benzene) monomers. Such sp2 carbon-jointed-pyridinyl frameworks, featuring crystalline honeycomb-like structures with high surface areas, enable driving two half-reactions of water splitting separately under visible light irradiation, comparable to graphitic carbon nitride (g-C3N4) derivatives.

Abstract Developing effective synthetic strategies as well as enriching functionalities for sp 2 ‐carbon‐linked covalent organic frameworks (COFs) still remains a challenge. Now, taking advantage of a variant of Knoevenagel condensation, a new fully conjugated COF ( g‐C 34 N 6 ‐COF ) linked by unsubstituted C=C bonds was synthesized. Integrating 3,5‐dicyano‐2,4,6‐trimethylpyridine and 1,3,5‐triazine units into the molecular framework leads to the enhanced π‐electron communication and electrochemical activity. This COF shows uniform nanofibrous morphology. By assembling it with carbon nanotubes, a flexible thin‐film electrode for a micro‐supercapacitor (MSC) can be easily obtained. The resultant COF‐based MSC shows an areal capacitance of up to 15.2 mF cm −2 , a high energy density of up to 7.3 mWh cm −3 , and remarkable rate capability. These values are among the highest for state‐of‐the‐art MSCs. Moreover, this device exhibits excellent flexibility and integration capability.

Abstract The polarity of a semiconducting molecule affects its intrinsic photophysical properties, which can be tuned by varying the molecular geometry. Herein, we developed a D 3 h ‐symmetric tricyanomesitylene as a new monomer which could be reticulated into a vinylene‐linked covalent organic framework (g‐C 54 N 6 ‐COF) via Knoevenagel condensation with another D 3 h ‐symmetric monomer 2,4,6‐tris(4′‐formyl‐biphenyl‐4‐yl)‐1,3,5‐triazine. Replacing tricyanomesitylene with a C 2 v ‐symmetric 3,5‐dicyano‐2,4,6‐trimethylpyridine gave a less‐symmetric vinylene‐linked COF (g‐C 52 N 6 ‐COF). The octupolar conjugated characters of g‐C 54 N 6 ‐COF were reflected in its scarce solvatochromic effects either in ground or excited states, and endowed it with more promising semiconducting behavior as compared with g‐C 52 N 6 ‐COF, such as enhanced light‐harvesting and excellent photo‐induced charge generation and separation. Along with the matched energy level, g‐C 54 N 6 ‐COF enabled the two‐half reactions of photocatalytic water splitting with an average O 2 evolution rate of 51.0 μmol h −1 g −1 and H 2 evolution rate of 2518.9 μmol h −1 g −1 . Such values are among the highest of state‐of‐the‐art COF photocatalysts.

Vinylene-bridged covalent organic frameworks (COFs) have shown great potential for advanced applications because of their high chemical stability and intriguing semiconducting properties. Exploring new functional monomers available for the reticulation of vinylene-bridged COFs and establishing effective reaction conditions are extremely desired for enlarging the realm of this kind of material. In this work, a series of vinylene-bridged two-dimensional (2D) COFs are synthesized by Knoevenagel condensation of tricyanomesitylene with ditopic or tritopic aromatic aldehydes. With use of appropriate secondary amines as catalysts, high-crystalline vinylene-bridged COFs were achieved, exhibiting long-range ordered structures, well-defined nanochannels, high surface areas (up to 1231 m2 g-1), and excellent photophysical properties. Under a low loading amount and short reaction time, they enable aerobic photocatalytic transformation of arylboronic acids to phenols with high efficiency and excellent recyclability. This work demonstrates a new functional monomer, tricyanomesitylene, feasible for the general synthesis of vinylene-bridged COFs with potential application in photocatalytic organic transformation, which instigates further research on such kind of material.

Roadbed construction occupies a core position in highway construction, but its quality is easily constrained by multiple factors such as changing environmental factors, the performance of construction equipment, and the professional abilities of construction personnel, leading to potential quality risks. Traditional quality inspection methods are mostly carried out after construction is completed, making it difficult to achieve continuous and real-time monitoring of roadbed compaction quality, which to some extent limits the real-time feedback and adjustment of construction quality. Vibration compaction technology has been widely used in the field of highway engineering due to its high efficiency and speed. The compaction degree is directly related to the durability and service life of the highway; therefore, accurate and efficient detection of compaction degree is crucial. This article proposes a method for detecting roadbed compaction degree by integrating machine learning (ML) and vibration acceleration signals. This method aims to achieve accurate evaluation of roadbed compaction by real-time monitoring and analysis of vibration acceleration data, combined with the powerful prediction and classification capabilities of ML algorithms. The experimental results show that this method not only improves the detection efficiency, but also significantly enhances the accuracy of compaction degree detection.