ADVERTISEMENT RETURN TO ISSUEPREVArticleNEXTSynthesis and characterization of nearly monodisperse CdE (E = sulfur, selenium, tellurium) semiconductor nanocrystallitesC. B. Murray, D. J. Norris, and M. G. BawendiCite this: J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 19, 8706–8715Publication Date (Print):September 1, 1993Publication History Published online1 May 2002Published inissue 1 September 1993https://pubs.acs.org/doi/10.1021/ja00072a025https://doi.org/10.1021/ja00072a025research-articleACS PublicationsRequest reuse permissionsArticle Views65449Altmetric-Citations7838LEARN ABOUT THESE METRICSArticle Views are the COUNTER-compliant sum of full text article downloads since November 2008 (both PDF and HTML) across all institutions and individuals. These metrics are regularly updated to reflect usage leading up to the last few days.Citations are the number of other articles citing this article, calculated by Crossref and updated daily. Find more information about Crossref citation counts.The Altmetric Attention Score is a quantitative measure of the attention that a research article has received online. Clicking on the donut icon will load a page at altmetric.com with additional details about the score and the social media presence for the given article. Find more information on the Altmetric Attention Score and how the score is calculated. Share Add toView InAdd Full Text with ReferenceAdd Description ExportRISCitationCitation and abstractCitation and referencesMore Options Share onFacebookTwitterWechatLinked InRedditEmail Other access optionsGet e-Alertsclose Get e-Alerts

▪ Abstract Solution phase syntheses and size-selective separation methods to prepare semiconductor and metal nanocrystals, tunable in size from ∼1 to 20 nm and monodisperse to ≤5%, are presented. Preparation of monodisperse samples enables systematic characterization of the structural, electronic, and optical properties of materials as they evolve from molecular to bulk in the nanometer size range. Sample uniformity makes it possible to manipulate nanocrystals into close-packed, glassy, and ordered nanocrystal assemblies (superlattices, colloidal crystals, supercrystals). Rigorous structural characterization is critical to understanding the electronic and optical properties of both nanocrystals and their assemblies. At inter-particle separations 5–100 Å, dipole-dipole interactions lead to energy transfer between neighboring nanocrystals, and electronic tunneling between proximal nanocrystals gives rise to dark and photoconductivity. At separations <5 Å, exchange interactions cause otherwise insulating assemblies to become semiconducting, metallic, or superconducting depending on nanocrystal composition. Tailoring the size and composition of the nanocrystals and the length and electronic structure of the matrix may tune the properties of nanocrystal solid-state materials.

We report a synthesis of highly luminescent (CdSe)ZnS composite quantum dots with CdSe cores ranging in diameter from 23 to 55 Å. The narrow photoluminescence (fwhm ≤ 40 nm) from these composite dots spans most of the visible spectrum from blue through red with quantum yields of 30−50% at room temperature. We characterize these materials using a range of optical and structural techniques. Optical absorption and photoluminescence spectroscopies probe the effect of ZnS passivation on the electronic structure of the dots. We use a combination of wavelength dispersive X-ray spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, small and wide angle X-ray scattering, and transmission electron microscopy to analyze the composite dots and determine their chemical composition, average size, size distribution, shape, and internal structure. Using a simple effective mass theory, we model the energy shift for the first excited state for (CdSe)ZnS and (CdSe)CdS dots with varying shell thickness. Finally, we characterize the growth of ZnS on CdSe cores as locally epitaxial and determine how the structure of the ZnS shell influences the photoluminescence properties.

The development of optical gain in chemically synthesized semiconductor nanoparticles (nanocrystal quantum dots) has been intensely studied as the first step toward nanocrystal quantum dot lasers. We examined the competing dynamical processes involved in optical amplification and lasing in nanocrystal quantum dots and found that, despite a highly efficient intrinsic nonradiative Auger recombination, large optical gain can be developed at the wavelength of the emitting transition for close-packed solids of these dots. Narrowband stimulated emission with a pronounced gain threshold at wavelengths tunable with the size of the nanocrystal was observed, as expected from quantum confinement effects. These results unambiguously demonstrate the feasibility of nanocrystal quantum dot lasers.

The self-organization of CdSe nanocrystallites into three-dimensional semiconductor quantum dot superlattices (colloidal crystals) is demonstrated. The size and spacing of the dots within the superlattice are controlled with near atomic precision. This control is a result of synthetic advances that provide CdSe nanocrystallites that are monodisperse within the limit of atomic roughness. The methodology is not limited to semiconductor quantum dots but provides general procedures for the preparation and characterization of ordered structures of nanocrystallites from a variety of materials.