Hydrogels are ideal for antifouling materials due to their high hydrophilicity and low adhesion properties. Herein, poly(ionic liquid) hydrogels integrated with zwitterionic copolymer-functionalized gallium-based liquid metal (PMPC-GLM) microgels were successfully prepared by a one-pot reaction. Poly(ionic liquid) hydrogels (IL-Gel) were obtained by chemical cross-linking the copolymer of ionic liquid, acrylic acid, and acrylamide, and the introduction of ionic liquid (IL) significantly increased the cross-linking density; this approach consequently enhanced the mechanical and antiswelling properties of the hydrogels. The swelling ratio of IL-Gel decreased eight times compared to the original hydrogels. PMPC-GLM microgels were prepared through grafting the zwitterionic polymer PMPC onto the GLM nanodroplet surface, which exhibited efficient antifouling performance attributed to the bactericidal effect of Ga3+ and the antibacterial effect of the zwitterionic polymer layer PMPC. Based on the synergistic effect of PMPC-GLM microgels and IL, the composite hydrogels PMPC-GLM@IL-Gel not only exhibited excellent mechanical and antiswelling properties but also showed outstanding antibacterial and antifouling properties. Consequently, PMPC-GLM@IL-Gel hydrogels achieved inhibition rates of over 90% against bacteria and more than 85% against microalgae.

Supramolecular Oleogel lubricants provide a versatile and reliable strategy for optimizing the long-term dispersion stability of nanoadditives in the base oils. In this work, GLM-based ionic gelators constructing supramolecular oleogels were prepared by adding ultrasonically treated gallium-based liquid metal (GLM) nanodroplets carrying free radicals and vinyl-containing ionic liquids (ILs) directly to a free radical polymerization system of polymer gelators. The electrostatic interactions between the ionic liquids and GLM nanodroplets enhanced the cross-linking degree of supramolecular gels and formed denser self-assembled structures. The as-prepared GLM-based ionic oleogels as thermoreversible gels exhibit exceptional thixotropic properties. Compared to the base oil PAO10, the coefficient of friction (COF) for both GLM@IGel-1 and GLM@IGel-2 decreased significantly from 0.192 to 0.097, while the wear volume dropped from 100.10 × 104 μm3 to 13.28 × 104 μm3 for GLM@IGel-1, and to 9.69 × 104 μm3 for GLM@IGel-2. In addition, GLM@IGel-2 demonstrates a higher load-bearing capacity of 550 N due to further chemical cross-linking by ionic liquids. The outstanding lubrication performance of GLM-based ionic oleogels is achieved by the synergy of GLM nanodroplets and gel lubricants, promoting the formation of a stable tribo-chemical reaction film.