High-entropy (HE) ceramics, by analogy with HE metallic alloys, are an emerging class of solid solutions composed of a large number of species. These materials offer the benefit of large compositional flexibility and can be used in a wide variety of applications, including thermoelectrics, catalysts, superionic conductors and battery electrodes. We show here that the HE concept can lead to very substantial improvements in performance in battery cathodes. Among lithium-ion cathodes, cation-disordered rocksalt (DRX)-type materials are an ideal platform within which to design HE materials because of their demonstrated chemical flexibility. By comparing a group of DRX cathodes containing two, four or six transition metal (TM) species, we show that short-range order systematically decreases, whereas energy density and rate capability systematically increase, as more TM cation species are mixed together, despite the total metal content remaining fixed. A DRX cathode with six TM species achieves 307 mAh g−1 (955 Wh kg−1) at a low rate (20 mA g−1), and retains more than 170 mAh g−1 when cycling at a high rate of 2,000 mA g−1. To facilitate further design in this HE DRX space, we also present a compatibility analysis of 23 different TM ions, and successfully synthesize a phase-pure HE DRX compound containing 12 TM species as a proof of concept. High-entropy ceramics are solid solutions offering compositional flexibility and wide variety of applicability. High-entropy concepts are shown to lead to substantial performance improvement in cation-disordered rocksalt-type cathodes for Li-ion batteries.

The hallmark of a time-reversal symmetry protected topologically insulating state of matter in two-dimensions (2D) is the existence of chiral edge modes propagating along the perimeter of the system. To date, evidence for such electronic modes has come from experiments on semiconducting heterostructures in the topological phase which showed approximately quantized values of the overall conductance as well as edge-dominated current flow. However, there have not been any spectroscopic measurements to demonstrate the one-dimensional (1D) nature of the edge modes. Among the first systems predicted to be a 2D topological insulator are bilayers of bismuth (Bi) and there have been recent experimental indications of possible topological boundary states at their edges. However, the experiments on such bilayers suffered from irregular structure of their edges or the coupling of the edge states to substrate's bulk states. Here we report scanning tunneling microscopy (STM) experiments which show that a subset of the predicted Bi-bilayers' edge states are decoupled from states of Bi substrate and provide direct spectroscopic evidence of their 1D nature. Moreover, by visualizing the quantum interference of edge mode quasi-particles in confined geometries, we demonstrate their remarkable coherent propagation along the edge with scattering properties that are consistent with strong suppression of backscattering as predicted for the propagating topological edge states.

Cr2Ge2Te6 has been of interest for decades, as it is one of only a few naturally forming ferromagnetic semiconductors. Recently, this material has been revisited due to its potential as a two-dimensional semiconducting ferromagnet and a substrate to induce anomalous quantum Hall states in topological insulators. However, many relevant properties of Cr2Ge2Te6 still remain poorly understood, especially the spin-phonon coupling crucial to spintronic, multiferrioc, thermal conductivity, magnetic proximity and the establishment of long range order on the nanoscale. We explore the interplay between the lattice and magnetism through high resolution micro-Raman scattering measurements over the temperature range from 10 to 325 K. Strong spin-phonon coupling effects are confirmed from multiple aspects: two low energy modes splits in the ferromagnetic phase, magnetic quasielastic scattering in the paramagnetic phase, the phonon energies of three modes show clear upturn below TC, and the phonon linewidths change dramatically below TC as well. Our results provide the first demonstration of spin-phonon coupling in a potential two-dimensional atomic crystal.

Abstract Structure plays a vital role in determining materials properties. In lithium ion cathode materials, the crystal structure defines the dimensionality and connectivity of interstitial sites, thus determining lithium ion diffusion kinetics. In most conventional cathode materials that are well-ordered, the average structure as seen in diffraction dictates the lithium ion diffusion pathways. Here, we show that this is not the case in a class of recently discovered high-capacity lithium-excess rocksalts. An average structure picture is no longer satisfactory to understand the performance of such disordered materials. Cation short-range order, hidden in diffraction, is not only ubiquitous in these long-range disordered materials, but fully controls the local and macroscopic environments for lithium ion transport. Our discovery identifies a crucial property that has previously been overlooked and provides guidelines for designing and engineering cation-disordered cathode materials.

We report the experimental discovery of intrinsic ferromagnetism in Cr2Ge2Te6 atomic layers by scanning magneto-optic Kerr microscopy. In this 2D van der Waals ferromagnet, unprecedented control of transition temperature is realized via small magnetic fields.