Hydrogels attract great attention as biomaterials as a result of their soft and wet nature, similar to that of biological tissues. Recent inventions of several tough hydrogels show their potential as structural biomaterials, such as cartilage. Any given application, however, requires a combination of mechanical properties including stiffness, strength, toughness, damping, fatigue resistance and self-healing, along with biocompatibility. This combination is rarely realized. Here, we report that polyampholytes, polymers bearing randomly dispersed cationic and anionic repeat groups, form tough and viscoelastic hydrogels with multiple mechanical properties. The randomness makes ionic bonds of a wide distribution of strength. The strong bonds serve as permanent crosslinks, imparting elasticity, whereas the weak bonds reversibly break and re-form, dissipating energy. These physical hydrogels of supramolecular structure can be tuned to change multiple mechanical properties over wide ranges by using diverse ionic combinations. This polyampholyte approach is synthetically simple and dramatically increases the choice of tough hydrogels for applications. Polyampholyte hydrogels synthesized from the random polymerization of oppositely charged ionic monomers are shown to be mechanically tough and highly viscoelastic. Strong ionic bonds within the gel act as permanent crosslinks and weaker ionic bonds reversibly break and re-form, enhancing the fracture resistance, shock absorbance and self-healing properties of the materials.

Ionogels have gained increasing attentions as a flexible conductive material. However, it remains a big challenge to integrate multiple functions into one gel that can be widely applied in various complex scenes. Herein, a kind of multifunctional ionogels with a combination of desirable properties, including transparency, high stretchability, solvent and temperature resistance, recyclability, high conductivity, underwater self-healing ability, and underwater adhesiveness is reported. The ionogels are prepared via one-step photoinitiated polymerization of 2,2,2-trifluoroethyl acrylate and acrylamide in a hydrophobic ionic liquid. The abundant noncovalent interactions including hydrogen bonding and ion-dipole interactions endow the ionogels with excellent mechanical strength, resilience, and rapid self-healing capability at room temperature, while the fluorine-rich polymeric matrix brings in high tolerance against water and various organic solvents, as well as tough underwater adhesion on different substrates. Wearable strain sensors based on the ionogels can sensitively detect and differentiate large body motions, such as bending of limbs, walking and jumping, as well as subtle muscle movements, such as pronunciation and pulse. It is believed that the designed ionogels will show great promises in wearable devices and ionotronics.

Abstract Hydrogels have promising applications in diverse areas, especially wet environments including tissue engineering, wound dressing, biomedical devices, and underwater soft robotics. Despite strong demands in such applications and great progress in irreversible bonding of robust hydrogels to diverse synthetic and biological surfaces, tough hydrogels with fast, strong, and reversible underwater adhesion are still not available. Herein, a strategy to develop hydrogels demonstrating such characteristics by combining macroscale surface engineering and nanoscale dynamic bonds is proposed. Based on this strategy, excellent underwater adhesion performance of tough hydrogels with dynamic ionic and hydrogen bonds, on diverse substrates, including hard glasses, soft hydrogels, and biological tissues is obtained. The proposed strategy can be generalized to develop other soft materials with underwater adhesion.

Recently, polyampolytes have been discovered to form hydrogels that possess high toughness, full resilience, and self-healing between two cut surfaces. The self-healing of this class of hydrogels is based on the re-forming of the multiple ionic bonds at the fractured surfaces, in which the mobility of the polymer segments and strength of the ionic bonds play an important role. In this work, we study the effects of healing temperature and chemistry of the polyampholyte hydrogels (chemical cross-linker density and chemical structure of the monomers) on the healing kinetics and healing efficiency. The high healing temperature substantially accelerates the self-healing kinetics. Chemical cross-linking reduces the self-healing efficiency. Monomers with more hydrophobic feature give a low self-healing efficiency. For polyampholyte physical hydrogels with a softening temperature below the room temperature, excellent healing efficiency (∼84% on average and maximum 99%) was observed without any external stimuli. We found a correlation between the self-healing efficiency and the fraction of dynamic bonds in the total bonds for relatively soft samples, which is an evidence that the self-healing is due to the re-forming of dynamic bonds.

Developing nonspecific, fast, and strong adhesives that can glue hydrogels and biotissues substantially promotes the application of hydrogels as biomaterials. Inspired by the ubiquitous adhesiveness of bacteria, it is reported that neutral polyampholyte hydrogels, through their self-adjustable surface, can show rapid, strong, and reversible adhesion to charged hydrogels and biological tissues through the Coulombic interaction.

Abstract Finite element analysis (FEA) for fine woven pierce SiO 2f /SiO 2 composites quasi‐static compression is conducted in weft and Z yarn directions, strain–stress curves with experiments and FEA are compared, and finite element model proves to be valid. During quasi‐static compression, the strain difference between matrix and fiber rise. As for compression in the weft direction, matrix micro‐cracks increased into large cracks and mainly distribute around warp fibers. The interfacial stress increases and results in interface damage around the warp fiber. The stress fields are superimposed and rise in warp and weft yarns overlapping regions, in which damage modes include matrix cracks, fiber debonding, and breakage. Obvious V‐shaped shear bands are formed on YZ surface. As for compression in the Z ‐direction, interfacial stresses around the warp and weft fibers are superposited and strengthened, fibers debonding occurs continuously with increasing interfacial stress; stress field inside composites in the Z yarn gets great, SiO 2f /SiO 2 composites have greater compression strength in the Z ‐yarn direction than that in the weft direction.