Abstract The electrochemical reduction reaction of carbon dioxide (CO2RR) to carbon monoxide (CO) is the basis for the further synthesis of more complex carbon‐based fuels or attractive feedstock. Single‐atom catalysts have unique electronic and geometric structures with respect to their bulk counterparts, thus exhibiting unexpected catalytic activities. A nitrogen‐anchored Zn single‐atom catalyst is presented for CO formation from CO2RR with high catalytic activity (onset overpotential down to 24 mV), high selectivity (Faradaic efficiency for CO (FE CO ) up to 95 % at −0.43 V), remarkable durability (>75 h without decay of FE CO ), and large turnover frequency (TOF, up to 9969 h −1 ). Further experimental and DFT results indicate that the four‐nitrogen‐anchored Zn single atom (Zn‐N 4 ) is the main active site for CO2RR with low free energy barrier for the formation of *COOH as the rate‐limiting step.

Abstract The development of high‐efficiency electrocatalysts for large‐scale water splitting is critical but also challenging. In this study, a hierarchical CoMoS x chalcogel was synthesized on a nickel foam (NF) through an in situ metathesis reaction and demonstrated excellent activity and stability in the electrocatalytic hydrogen evolution reaction and oxygen evolution reaction in alkaline media. The high catalytic activity could be ascribed to the abundant active sites/defects in the amorphous framework and promotion of activity through cobalt doping. Furthermore, the superhydrophilicity and superaerophobicity of micro‐/nanostructured CoMoS x /NF promoted mass transfer by facilitating access of electrolytes and ensuring fast release of gas bubbles. By employing CoMoS x /NF as bifunctional electrocatalysts, the overall water splitting device delivered a current density of 500 mA cm −2 at a low voltage of 1.89 V and maintained its activity without decay for 100 h.

Maximizing the platinum utilization in electrocatalysts toward oxygen reduction reaction (ORR) is very desirable for large-scale sustainable application of Pt in energy systems. A cost-effective carbon-supported carbon-defect-anchored platinum single-atom electrocatalysts (Pt1 /C) with remarkable ORR performance is reported. An acidic H2 /O2 single cell with Pt1 /C as cathode delivers a maximum power density of 520 mW cm-2 at 80 °C, corresponding to a superhigh platinum utilization of 0.09 gPt kW-1 . Further physical characterization and density functional theory computations reveal that single Pt atoms anchored stably by four carbon atoms in carbon divacancies (Pt-C4 ) are the main active centers for the observed high ORR performance.

Strong metal-support interaction (SMSI) has been regarded as one of the most important concepts in heterogeneous catalysis, which has been almost exclusively discussed in metal/oxide catalysts. Here, we show that gold/molybdenum carbide (Au/MoC x) catalysts feature highly dispersed Au overlayers, strong interfacial charge transfer between metal and support, and excellent activity in the low-temperature water-gas shift reaction (LT-WGSR), demonstrating the active SMSI state. Subsequent oxidation treatment results in strong aggregation of Au nanoparticles, weak interfacial electronic interaction, and poor LT-WGSR activity. The two interface states can be transformed into each other by alternative carbonization and oxidation treatments. This work reveals the active SMSI effect in metal/carbide catalysts induced by carbonization, which opens a new territory for this important concept.

Tuning local spin state of Co centres by Fe doping in cobalt–iron selenides is effective for boosting oxygen evolution.

Abstract Pore channels play a decisive role in mass transport in catalytic systems. However, the influences of the location of catalytic sites inside or outside of the pore walls on the performance were still under‐explored due, because it is difficult to construct sites anchored in or outside of pore walls. Herein, one‐dimensional covalent organic frameworks with precisely anchored active sites were used to explore the effects of channels on a typical oxygen reduction reaction (ORR) catalysis. Electrocatalytic evaluations showed that single Pt sites located inside of the channels exhibited higher kinetic activity compared to those anchored outside. The in situ spectroscopic analysis revealed that local reconstruction of Pt−Cl breaking and potential‐induced anion transport occurred more effectively inside the channels. The superior anion transportability and kinetic activity of the inside‐channel active sites also facilitated *OH desorption during the ORR process outperforming their outside‐channel counterparts. The results of this study provide strategies for designing active sites in porous catalysts for heterogeneous catalysis.