Abstract Just as biological synapses provide basic functions for the nervous system, artificial synaptic devices serve as the fundamental building blocks of neuromorphic networks; thus, developing novel artificial synapses is essential for neuromorphic computing. By exploiting the band alignment between 2D inorganic and organic semiconductors, the first multi‐functional synaptic transistor based on a molybdenum disulfide (MoS 2 )/perylene‐3,4,9,10‐tetracarboxylic dianhydride (PTCDA) hybrid heterojunction, with remarkable short‐term plasticity (STP) and long‐term plasticity (LTP), is reported. Owing to the elaborate design of the energy band structure, both robust electrical and optical modulation are achieved through carriers transfer at the interface of the heterostructure, which is still a challenging task to this day. In electrical modulation, synaptic inhibition and excitation can be achieved simultaneously in the same device by gate voltage tuning. Notably, a minimum inhibition of 3% and maximum facilitation of 500% can be obtained by increasing the electrical number, and the response to different frequency signals indicates a dynamic filtering characteristic. It exhibits flexible tunability of both STP and LTP and synaptic weight changes of up to 60, far superior to previous work in optical modulation. The fully 2D MoS 2 /PTCDA hybrid heterojunction artificial synapse opens up a whole new path for the urgent need for neuromorphic computation devices.

The burgeoning 2D semiconductors can maintain excellent device electrostatics with an ultranarrow channel length and can realize tunneling by electrostatic gating to avoid deprivation of band‐edge sharpness resulting from chemical doping, which make them perfect candidates for tunneling field effect transistors. Here this study presents SnSe 2 /WSe 2 van der Waals heterostructures with SnSe 2 as the p‐layer and WSe 2 as the n‐layer. The energy band alignment changes from a staggered gap band offset (type‐II) to a broken gap (type‐III) when changing the negative back‐gate voltage to positive, resulting in the device operating as a rectifier diode (rectification ratio ~10 4 ) or an n‐type tunneling field effect transistor, respectively. A steep average subthreshold swing of 80 mV dec −1 for exceeding two decades of drain current with a minimum of 37 mV dec −1 at room temperature is observed, and an evident trend toward negative differential resistance is also accomplished for the tunneling field effect transistor due to the high gate efficiency of 0.36 for single gate devices. The I ON / I OFF ratio of the transfer characteristics is >10 6 , accompanying a high ON current >10 −5 A. This work presents original phenomena of multilayer 2D van der Waals heterostructures which can be applied to low‐power consumption devices.