Using longer wavelength laser drivers for high harmonic generation is desirable because the highest extreme ultraviolet frequency scales as the square of the wavelength. Recent numerical studies predict that high harmonic efficiency falls dramatically with increasing wavelength, with a very unfavorable lambda(-(5-6)) scaling. We performed an experimental study of the high harmonic yield over a wavelength range of 800-1850 nm. A thin gas jet was employed to minimize phase matching effects, and the laser intensity and focal spot size were kept constant as the wavelength was changed. Ion yield was simultaneously measured so that the total number of emitting atoms was known. We found that the scaling at constant laser intensity is lambda(-6.3+/-1.1) in Xe and lambda(-6.5+/-1.1) in Kr over the wavelength range of 800-1850 nm, somewhat worse than the theoretical predictions.

High-harmonic spectroscopy probes atomic structure by looking at the short-wavelength emission excited from atoms by ultrafast pulses of laser light. It is now shown that this technique can even detect signatures of electron–electron interactions. High-harmonic spectroscopy provides a unique insight into the electronic structure of atoms and molecules1,2,3,4,5. Although attosecond science holds the promise of accessing the timescale of electron–electron interactions, until now, their signature has not been seen in high-harmonic spectroscopy. We have recorded high-harmonic spectra of atoms to beyond 160 eV, using a new, almost ideal laser source with a wavelength of 1.8 μm and a pulse duration of less than two optical cycles. We show that we can relate these spectra to differential photoionization cross-sections measured with synchrotron sources. In addition, we show that the high-harmonic spectra contain features due to collective multi-electron effects involving inner-shell electrons, in particular the giant resonance in xenon. We develop a new theoretical model based on the strong-field approximation and show that it is in agreement with the experimental observations.

Tunneling, one of the most striking manifestations of quantum mechanics, influences the electronic structure of many molecules and solids and is responsible for radioactive decay. Much of the interaction of intense light pulses with matter commences with electrons tunneling from atoms or molecules to the continuum. Until recently, this starting point was assumed to be the highest occupied orbital of a given system. We have now observed tunneling from a lower-lying state in hydrogen chloride (HCl). Analyzing two independent experimental observables allowed us to isolate (via fragment ions), identify (via molecular frame photoelectron angular distributions), and, with the help of ab initio simulations, quantify the contribution of lower-lying orbitals to the total and angle-dependent tunneling current of the molecule. Our results bolster the emerging tenet that the coherent interaction between different orbitals--which can amplify the impact of lower orbitals--must be considered in tunneling processes.