We review current observational and theoretical knowledge of the stratospheric aerosols. These particles, which are composed primarily of sulfuric acid and other sulfates, are concentrated in a layer extending 20 km or more above the tropopause. The aerosols affect the chemistry of the stratosphere and the climatology of the earth. A number of important chemical and physical roles for the aerosols are discussed. We describe the properties of stratospheric aerosols as revealed by experimental data. Remote‐sensing optical instruments, both active (lidars) and passive (satellites), allow routine mapping of the global aerosol distribution. Extensive in situ measurements obtained by mechanical collection (filters and impactors) and scattered‐light detection yield the overall size dispersion of the aerosols. Laboratory analyses of preserved aerosol samples define the bulk composition (and possible origins) of the particles. Quantitative studies of aerosol precursor gases (SO 2 , OCS, and CS 2 ) by wet chemical, cryogenic, and spectroscopic techniques reveal the photochemical sources of particulate mass. Theoretical aspects of the stratospheric aerosols are also reviewed. We discuss aerosol chemical reactions including those of gaseous precursors, those in aqueous solution, and those on particle surfaces. We also describe aerosol microphysical processes including nucleation, condensation/evaporation, coagulation, and sedimentation. Existing models of aerosols which incorporate these chemical and physical processes are outlined. Aerosol model predictions are appraised vis à vis observations. The simulations are shown to agree with measurements in many important respects. Areas requiring further investigation include the identification of the nucleation mechanisms for the aerosols and the characterization of the tenuous upper extent of the aerosol layer above ∼25 km. Estimates are presented for the potential aerosol changes attributable to the emissions of particles and gases by aerospace operations (aircraft and rockets) and industrial consumption of fossil fuels. It is demonstrated that although the climatic effects of existing levels of stratospheric aerosol pollution are negligible, potential increases in those levels might pose a future threat. Evidence for a major influence of massive volcanic eruptions on terrestrial climate is discussed. Model calculations of climate perturbations associated with past volcanic activity are summarized. In addition, detailed physicochemical simulations of the stratospheric clouds produced by the May 18, 1980, eruption of Mount St. Helens are shown to be consistent with experimental data collected in the clouds.

We have developed a time-dependent one-dimensional model of the stratospheric sulfate aerosol layer. In constructing the model, we have incorporated a wide range of basic physical and chemical processes in order to avoid predetermining or biasing the model predictions. The simulation, which extends from the surface to an altitude of 58 km, includes the troposphere as a source of gases and condensation nuclei and as a sink for aerosol droplets; however, tropospheric aerosol physics and chemistry are not fully analyzed in the present model. The size distribution of aerosol particles is resolved into 25 discrete size categories covering a range of particle radii from 0.01–2.56 µm with particle volume doubling between categories. In the model, sulfur gases reaching the stratosphere are oxidized by a series of photochemical reactions into sulfuric acid vapor. At certain heights this results in a supersaturated H2SO4–H2O gas mixture with the consequent deposition of aqueous sulfuric acid solution on the surfaces of condensation nuclei. The newly formed droplets grow by heteromolecular heterogeneous condensation of acid and water vapors; the droplets also undergo Brownian coagulation, settle under the influence of gravity and diffuse in the vertical direction. Below the tropopause, particles are washed from the air by rainfall. Most of these aspects of aerosol physics are treated in detail, as is the atmospheric chemistry of sulfur compounds. In addition, the model predicts the quantity of solid (or dissolved) core material within the aerosol droplets. Depending on the local physical environment, aerosol droplets may either grow or evaporate; if they evaporate, their cores are released as solid nuclei. A set of continuity equations has been derived which describes the temporal and spatial variations of aerosol droplet and condensation nuclei concentrations in air, as well as the sizes of cores in droplets; techniques to solve these equations accurately and efficiently have also been formulated. We present calculations which illustrate the precision and potential applications of the model.

The symmetric representation of three bodies is extended to the case of motion in spece. It is found that the generalized angular-momentum eigenfunctions are linear combinations of products of elements of the ``kinematic-rotation'' group with elements of the spatial-rotation group. Recurrence relations among the expansion coefficients are derived; values are tabulated for λ ≤ 4. Finally, coupling coefficients for the eigenfunctions are derived.