All‐solid‐state Li‐ion batteries based on Li 7 La 3 Zr 2 O 12 (LLZO) garnet structures require novel electrode assembly strategies to guarantee a proper Li + transfer at the electrode–electrolyte interfaces. Here, first stable cell performances are reported for Li‐garnet, c‐Li 6.25 Al 0.25 La 3 Zr 2 O 12 , all‐solid‐state batteries running safely with a full ceramics setup, exemplified with the anode material Li 4 Ti 5 O 12 . Novel strategies to design an enhanced Li + transfer at the electrode–electrolyte interface using an interface‐engineered all‐solid‐state battery cell based on a porous garnet electrolyte interface structure, in which the electrode material is intimately embedded, are presented. The results presented here show for the first time that all‐solid‐state Li‐ion batteries with LLZO electrolytes can be reversibly charge–discharge cycled also in the low potential ranges (≈1.5 V) for combinations with a ceramic anode material. Through a model experiment, the interface between the electrode and electrolyte constituents is systematically modified revealing that the interface engineering helps to improve delivered capacities and cycling properties of the all‐solid‐state Li‐ion batteries based on garnet‐type cubic LLZO structures.

Abstract The commercial breakthrough of Li‐ion batteries (LIBs) in the 1990s irrevocably shaped today's energy storage landscape, but the disposed batteries represent a growing hazard to the environment. One may initially assume that recycling processes are commendable technologies to ensure a counterbalance to LIBs manufacturing. However, the question remains whether current state‐of‐the‐art in LIBs recycling technologies can be considered as green. This problem is due to the application of toxic chemicals or the in situ generation of harmful substances during the recycling process. Besides the potential toxicity, current solutions are accompanied with intense energy consumption, causing carbon dioxide emissions, in disagreement with the circular economy principles. This review provides a critical assessment of both published research articles and patents to derive a broad picture on the sustainability of LIBs recycling technologies. Although the efficiency of industrially applied recycling technologies can exhibit a high overall efficiency, their general process design is generally based on waste reduction and downcycling. Contrariwise, sustainable recycling of LIBs should rely on circular processes ensuring upcycling of all materials toward zero waste and minimized energy utilization. Current solutions and expected development in LIBs recycling are presented, ranging from dismantling over components separation to application of bioderived materials.