Abstract Exploring advanced high‐performance electrode materials for aqueous zinc‐ion batteries (AZIBs) is of enormous significance for the development and commercial application of AZIBs. Herein, nanoparticle assemble hollow structured Fe 3 O 4 @ZnFe 2 O 4 @NC/Mo 2 TiC 2 T x with excellent specific capacity and cycling performance is fabricated via a designed method, and an advanced strategy is First proposed to modulate charge storage performance. The superior specific capacity can be attributed to the enhanced electrochemical activity and reversibility, which are mainly achieved by in situ Zn adulteration to trigger the electron redistribution between Fe, Zn, and O atoms. Additionally, the unique structure and multiple components can provide plentiful active sites, ameliorating the affinity between electrode and electrolyte and facilitating electrochemical kinetics. The great cycling performance can be ascribed to the improved structural stability by loading two robust substrates of intimately coated carbon and MXene. Fe 3 O 4 @ZnFe 2 O 4 @NC/Mo 2 TiC 2 T x renders a distinctly higher specific capacity (364.4 mAh·g −1 ) than that of Fe 2 O 3 (92.2 mAh·g −1 ), Fe 3 O 4 @NC (211.2 mAh·g −1 ), and Fe 3 O 4 @ZnFe 2 O 4 @NC (276.8 mAh·g −1 ), as well as excellent cycling stability of 86.2% capacity retention over 1000 cycles. Moreover, the charge storage mechanism of the new electrode and the effects of structure and composition regulation are revealed by characterizations and computations.