SC
Sijie Chen
Author with expertise in Electrocatalysis for Energy Conversion
Achievements
This user has not unlocked any achievements yet.
Key Stats
Upvotes received:
0
Publications:
3
(0% Open Access)
Cited by:
0
h-index:
7
/
i10-index:
6
Reputation
Biology
< 1%
Chemistry
< 1%
Economics
< 1%
Show more
How is this calculated?
Publications
0

Expediting the Volmer Step of Alkaline Hydrogen Oxidation with High-Efficiency and CO-Tolerance by Ru–O–Eu Bridge

Luping Zhang et al.Dec 3, 2024
The quest for economical and highly efficient nanomaterials for the alkaline hydrogen oxidation reaction (HOR) is imperative in advancing the technology of anion exchange membrane fuel cells (AEMFCs). Efforts using Pt-based electrocatalysts for alkaline HOR are greatly plagued by their finitely intrinsic activities and significant CO poisoning, stemming from the difficulty of simultaneously optimizing surface adsorption toward different hydrogen-related adsorbates. Herein, Ru clusters coupled with Eu2O3 immobilized within N-doped carbon nanofibers (Ru/Eu2O3@N-CNFs) are developed toward drastically boosted electrocatalysis for HOR via a d-p-f gradient orbital coupling strategy. Theoretical calculations and in situ operando spectroscopy discover that the induction of Eu2O3 optimizes the Ru site electronic structure via constructing the gradient orbital coupling of Ru(3d)-O(2p)-Eu(4f), leading to optimal H intermediates, improved adsorption ability of OH and reduced energy barrier of water formation, and promoted CO oxidation, endowing the Ru/Eu2O3 as the promising catalyst alternative for fast alkaline hydrogen electrooxidation. As a result, the Ru/Eu2O3@N-CNFs reach an impressive kinetic current densities (jk) value of 156.3 mA cm–2 at 50 mV (38.4 times higher than Pt/C), and decent stability over 35000 s continuous operation. This comprehensive investigation featuring d-p-f gradient orbital coupling provides valuable insights for the strategic development of high-performance Ru-based materials for HOR and beyond.
0

Ligand Effect-Induced Electronic Structure Manipulation of Media-Entropy Alloy for Remarkable Stability over 50,000 Cycles in Oxygen Reduction

Sijie Chen et al.Nov 19, 2024
Modulating the "trade-off" between activity and durability of Pd-based alloys while eliminating the dissolution of the nonprecious metal element issue is highly significant for the advancement of commercializing anion-exchange membrane fuel cells (AEMFCs). Herein, by harmonizing composition and ligand effects and targeting the stability concerns of Pd-based alloys, we propose PdRhNi ternary medium-entropy-alloy (MEA) networks (PdRhNi ANs) as exceptionally efficient oxygen reduction reaction (ORR) electrocatalysts via ligand effect. The results of theoretical calculations provide compelling evidence that the ligand effect of Ni in PdRhNi ANs, which can endow an inductive effect to reshape the electronic configuration to induce a reduced energy barrier in the rate-determining steps, optimizes the adsorption energy of O-related intermediates and lowers the d-band center of metal species, collectively boosting the anti-CO capacity and the ORR efficiency. Consequently, the as-made PdRhNi ANs not only demonstrate significantly enhanced electrocatalytic properties with a half-wave potential of 0.85 V and excellent resistance to CO toxicity, in contrast to those of commercial Pt/C and binary counterparts, but also exhibit a negligible half-wave potential decline after 50,000 cycle stability examination. More excitingly, the homemade AEMFC with a PdRhNi AN air cathode delivers a higher power density of 109 mW cm–2, surpassing that of the PdRh AN-based battery, highlighting promising prospects for implementing MEA materials with ligand engineering in AEMFC environments.