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Aiwei Tang
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Realization of Narrow‐Bandwidth Cu‐Ga‐S‐Based Quantum Dots with Controllable Luminescence

Wentao Niu et al.May 25, 2024
Abstract Recently, I‐III‐VI type quantum dots (QDs) have attracted considerable attention in display technology due to their large‐scale tunable emission and environmentally friendly characteristics. However, within this family, narrow‐bandwidth Cu‐based QDs have rarely been reported. Herein, the synthesis of narrow‐bandwidth blue‐emitting Cu‐Ga‐S (CGS)‐based QDs is reported by a hot‐injection method for the first time, boasting a narrow full width at half‐maximum (FWHM) of 29 nm, closely approaching that of traditional Cd‐based QDs. Through precisely controlling the temperature of nucleation stage, CGS‐based QDs showcase a representative blue emission at 475 nm, featuring the narrowest FWHM and a photoluminescence quantum yield (PLQY) of 32%. Besides, the femtosecond transient fluorescence (fs‐TA) characterization indicates that the narrow‐bandwidth luminescence is attributed to band‐to‐hole recombination rather than donor‐acceptor pair (DAP) recombination. The work opens a new avenue for narrow‐bandwidth I‐III‐VI QDs, offering increased potential for applications in blue‐light‐emitting devices.
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Multiparticle Synergistic Electrophoretic Deposition Strategy for High-Efficiency and High-Resolution Displays

Xuefei Li et al.Jun 25, 2024
Colloidal nanoparticles offer unique photoelectric properties, making them promising for functional applications. Multiparticle systems exhibit synergistic effects on the functional properties of their individual components. However, precisely controlled assembly of multiparticles to form patterned building blocks for solid-state devices remains challenging. Here, we demonstrate a versatile multiparticle synergistic electrophoretic deposition (EPD) strategy to achieve controlled assembly, high-efficiency, and high-resolution patterns. Through elaborate surface design and charge regulation of nanoparticles, we achieve precise control over the particle distribution (gradient or homogeneous structure) in multiparticle films using the EPD technique. The multiparticle system integrates silicon oxide and titanium oxide nanoparticles, synergistically enhancing the emission efficiency of quantum dots to a high level in the field. Furthermore, we demonstrate the superiority of our strategy to integrate multiparticle into large-area full-color display panels with a high resolution over 1000 pixels per inch. The results suggest great potential for developing multiparticle systems and expanding diverse functional applications.
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Dual‐Wavelength Controllable and Exciplex Emission for Laser Concealment

Zhongwei Man et al.Jun 17, 2024
Abstract As an advanced signal source, laser is very suitable for various photonic devices but implementing tunability of wavelength is more challenging. Herein, the study designs and synthesizes boron difluoride derivative tBuBF 2 , systematically studying the impact of assembly behavior on laser performance. The laser test results indicate that the emission wavelength of tBuBF 2 microcrystals can be controlled by varying the length of the microcrystals, with the shorter wavelength of 0–1 vibronic lasing emission at 444 nm and the longer wavelength of 0–2 lasing emission at 468 nm. Mechanistic studies reveal that laser color change comes from an increase in optical propagation losses due to self‐absorption at the 0–1 vibronic band. Furthermore, CBP@tBuBF 2 microcrystals constructed by doping with 4,4′‐bis(9‐carbazolyl)‐1,10‐biphenyl (CBP) as the guest molecule, which primarily exhibits 580 nm exciplex yellow emission while retaining weak blue emission. Moreover, it is demonstrated that the laser emission only occurred within the 0–2 vibronic band in the blue region owing to the increased self‐absorption phenomenon with 0–1 band, thus achieving controllable dual‐wavelength and exciplex emission for laser concealment. This work expands novel regulation strategy available for laser behavior control by enhancing the self‐absorption process, describing structure‐property relationships that will guide the design of advanced laser materials.
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Ultrathin 2D Alloyed Cu−Ga−Zn−S Curved Nanobelts for Boosting Visible‐Light Photocatalytic Hydrogen Evolution

Yu Li et al.May 28, 2024
Abstract 2D semiconductor nanomaterials have received significant attention as photocatalysts for solar‐to‐hydrogen conversion due to their robust light absorption capacity, large specific surface area, and superior electron transport characteristics. Nevertheless, it is challenging to develop 2D quaternary copper‐based sulfides (QCSs) with functional integration of conducive structural features for photocatalysis from multiple elements and intricate control conditions. Herein, ultrathin 2D alloyed Cu−Ga−Zn−S (CGZS) curved nanobelts (NBs) are fabricated by using a facile one‐pot colloidal method. Subsequently, the derived Cu 31 S 16 ‐CGZS Janus heterostructures are designed by increasing Cu concentrations. The formation mechanism of 2D curved alloys and Janus heterostructures is systematically investigated. Without cocatalysts, curved alloyed CGZS NBs demonstrated superior photocatalytic activities of 1264.2 µmol g −1 h −1 compared to Janus heterostructured Cu 31 S 16 −CGZS (463.1 µmol g −1 h −1 ) under visible light (> 400 nm). Experimental and theoretical results unveiled that the improved photocatalytic activities of curved CGZS NBs can be attributed to enhanced charge–carrier separation efficiency resulting from high crystallinity and ultrathin 2D structure, abundant active sites from curved structure, high‐active (0001) crystal facet with the lowest reaction Gibbs energy, work function, and metal‐like properties. This work offers new insights into functional integration into ultrathin 2D QCSs with enhanced visible‐light photocatalytic performance.
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Diagnosing the Charge Dynamic Behaviors in Quantum-Dot Light-Emitting Diodes by Temperature-Dependent Measurements

Jialin Bai et al.Nov 20, 2024
Distinguishing and understanding the nonradiative recombination of charges are crucial for optimizing quantum-dot light-emitting diodes (QLEDs). Auger recombination (AR), a well-known nonradiative process, is widely recognized to occur in QLEDs. However, it has not yet been directly observed in a real working QLED. Here, the AR effect is verified in the QLED at temperatures of <150 K. At low temperatures, the QLED exhibits a unique S-shaped external quantum efficiency (EQE) evolution as the driving current density increases. Experimental and modeling results indicate that this S-shaped EQE results from the asynchronous changes in the behavior of injection of electrons and holes into the quantum-dot emission layer. At low driving voltages, both electron and hole currents are limited by the Fowler-Nordheim (F-N) tunneling behavior. The relatively low barrier for electrons leads to overwhelming electron injection and seriously imbalanced charges in the quantum dots, triggering the AR process. As the voltage increases, the electron current within the emission layer is no longer governed by F-N tunneling but limited by space charges. Then, charge injection becomes balanced, and the EQE increases. These results offer valuable insights into the charge injection and recombination processes within QLEDs, as well as implications for device design.
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Sequential addition of cations increases photoluminescence quantum yield of metal nanoclusters near unity

Xue Wang et al.Jan 11, 2025
Abstract Photoluminescence is one of the most intriguing properties of metal nanoclusters derived from their molecular-like electronic structure, however, achieving high photoluminescence quantum yield (PLQY) of metal core-dictated fluorescence remains a formidable challenge. Here, we report efficient suppression of the total structural vibrations and rotations, and management of the pathways and rates of the electron transfer dynamics to boost a near-unity absolute PLQY, by decorating progressive addition of cations. Specifically, with the sequential addition of Zn 2+ , Ag + , and Tb 3+ into the 3-mercaptopropionic acids capped Au nanoclusters (NCs), the low-frequency vibration of the metal core progressively decreases from 144.0, 55.2 to 40.0 cm −1 , and the coupling strength of electrons-high-frequency vibration related to surface motifs gradually diminishes from 40.2, 30.5 to 14.4 meV. Moreover, introducing cation additives significantly reduces electron transfer time from 40, 27 to 12 ps in the pathway from staple motifs to the metal core. This benefits from the shrinkage of the total structure that speeds up the shell-core electron transition, and in particular, the Tb 3+ provides a hopping platform for the excited electrons as their intrinsic ladder-like energy level structure. As a result, it allows a remarkable enhancement in PLQY, from 51.2%, 83.4%, up to 99.5%.
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