Proposed Sn–Pb perovskites: hydrochlorination suppresses phenyl hydrazine deprotonation, enhancing device stability, photovoltage, and efficiency at AM1.5 with sulfonamide.

In this work, two zero-dimensional (0D) metal halide hybrids L2ZnBr4 [1, L = (E)-4-(2-(1H-pyrrol-3-yl)vinyl)-1-methylpyridin-1-ium] and L6Pb3Br12 (2) were prepared, which demonstrated photochromism and photoinduced cracking. Upon irradiation at 450 nm, a single crystal-to-single crystal transformation occurred as a result of the [2 + 2] photocycloaddition of L. Interestingly, compared to the complete photocycloaddition of L in 1, only two-thirds of L monomers could be photodimerized in 2 because of the difference in L orientation. 1 shows reversible photochromic behavior including rapid response time, few cracks, high conversion rate, and good reaction reversibility, while 2 exhibits no significant color change but distinct photoinduced cracking because of the large local lattice strain induced by inhomogeneous and anisotropic deformation. Moreover, the photocycloaddition of L results in the distinct shift of photoluminescence of 1 and 2, attributed to the variation in conjugation of π electrons and distortion of metal halide clusters. As a proof-of-concept, reversible optical writing is demonstrated for 1. These findings provide new insights into the design of stimuli-responsive multifunctional materials.

Inorganic CsPbI3 perovskite solar cells (PSCs) have garnered considerable attention due to their high thermal stability and promising application in tandem devices. However, further advancement of the performance of CsPbI3 PSCs is restricted by severe nonradiative recombination, which is related to substantial defects and mismatched energy levels. Herein, the versatile graphene quantum dots (GQDs) are introduced to modify the CsPbI3 surface to improve interface contact and mitigate energy loss. GQD modification can not only effectively passivate surface defects via coordinating with the undercoordinated Pb2+ but also improve energy level alignment, contributing to efficient charge extraction and suppression of nonradiative recombination. Consequently, GQDs-based inverted CsPbI3 devices deliver a champion power conversion efficiency (PCE) of 18.98% with a high open-circuit voltage (VOC) of 1.141 V and are greatly superior to the control device obtaining a poor PCE of 13.29% with a VOC of 0.986 V. Moreover, GQDs can form a protective layer at the perovskite interface to resist external invasion, significantly boosting the device stability. Our findings establish the promising application of GQD modification as a compelling strategy for achieving high performance inorganic photovoltaic devices.

Antimony sulfide (Sb2S3) holds great promise for optoelectronic and photovoltaic applications, attributed to its optimal bandgap (1.5~2.2 eV) and unique physicochemical properties. Notably, one-dimensional single-crystalline Sb2S3 demonstrates exceptional charge transport...

Self-assembled monolayers (SAMs) have been widely employed as hole transport layers (HTLs) to construct efficient and stable organic–inorganic hybrid perovskite solar cells (PSCs). However, the related application of SAMs in inverted inorganic PSCs is still extremely limited. Herein, [2-(9H-carbazol-9-yl) ethyl] phosphonic acid (2PACz) is successfully developed as a nanoscale HTL to fabricate high-performance inorganic CsPbI3 PSCs. Compared with the conventional poly triphenyl-amine (PTAA), 2PACz SAM can tightly anchor on the fluorine-doped tin oxide (FTO) surface via chemical coordination, rendering a more favorable interface contact and matched energy level alignment with the perovskite. Besides, the perovskite film quality and interfacial charge extraction are greatly ameliorated, leading to suppressed charge recombination and voltage loss. As a result, the inverted CsPbI3 PSC with 2PACz HTL exhibits a champion power conversion efficiency (PCE) of 18.89% in contrast to the PTAA device with a lower PCE of 17.07%. Moreover, both the unencapsulated 2PACz-based perovskite film and device stability present significant improvement. This study provides insights into the underexplored application of SAMs in inorganic PSCs, which will accelerate the advancement of perovskite photovoltaics.

Achieving high power conversion efficiency in perovskite solar cells (PSCs) heavily relies on fabricating homogeneous perovskite films. However, understanding microscopic-scale properties such as current generation and open-circuit voltage within perovskite crystals has been challenging due to difficulties in quantifying intragrain behavior. In this study, the local current intensity within state-of-the-art perovskite films mapped by conductive atomic force microscopy reveals a distinct heterogeneity, which exhibits a strong anticorrelation to the external biases. Particularly under different external bias polarities, specific regions in the current mapping show contrasting conductivity. Moreover, grains oriented differently exhibit varied surface potentials and currents, leading us to associate this local current heterogeneity with the grain orientation. It was found that the films treated with isopropanol exhibit ordered grain orientation, demonstrating minimized lattice heterogeneity, fewer microstructure defects, and reduced electronic disorder. Importantly, devices exhibiting an ordered orientation showcase elevated macroscopic optoelectronic properties and boosted device performance. These observations underscore the critical importance of fine-tuning the grain homogenization of perovskite films, offering a promising avenue for further enhancing the efficiency of PSCs.

Air-processed perovskite solar cells (PSCs) with high photoelectric conversion efficiency (PCE) can not only further reduce the production cost but also promote its industrialization. During the preparation of the PSCs in ambient air, the contact of the buried interface not only affects the crystallization of the perovskite film but also affects the interface carrier transport, which is directly related to the performance of the device. Here, we optimize the buried interface by introducing 3-mercaptopropyltrimethoxysilane (MPTMS, (CH3O)3Si(CH2)3SH) on the nickel oxide (NiOx) surface. The crystallization of the perovskite film is improved by enhancing surface hydrophobicity; besides, the SH-based functional group of MPTMS passivates the uncoordinated lead at the interface, which effectively reduces the defects at the bottom interface of perovskite and inhibits the nonradiative recombination at the interface. Moreover, the energy level between the NiOx layer and the perovskite layer is better matched. Based on multiple functions of MPTMS modification, the open circuit voltage of the device is obviously improved, and efficient air-processed methylamine-free (MA-free) PSCs are realized with PCE reaching 21.0%. The device still maintains the initial PCE of 85% after 1000 h aging in the glovebox. This work highlights interface modification in air-processed MA-free PSCs to promote the industrialization of PSCs.

Abstract Photothermal CO 2 conversion to ethanol offers a sustainable solution for achieving net-zero carbon management. However, serious carrier recombination and high C-C coupling energy barrier cause poor performance in ethanol generation. Here, we report a Cu/Cu 2 Se-Cu 2 O heterojunction-nanosheet array, showcasing a good ethanol yield under visible–near-infrared light without external heating. The Z-scheme Cu 2 Se-Cu 2 O heterostructure provides spatially separated sites for CO 2 reduction and water oxidation with boosted carrier transport efficiency. The microreactors induced by Cu 2 Se nanosheets improve the local concentration of intermediates (CH 3 * and CO*), thereby promoting C-C coupling process. Photothermal effect of Cu 2 Se nanosheets elevates system’s temperature to around 200 ° C. Through synergizing electron and heat flows, we achieve an ethanol generation rate of 149.45 µmol g −1 h −1 , with an electron selectivity of 48.75% and an apparent quantum yield of 0.286%. Our work can serve as inspiration for developing photothermal catalysts for CO 2 conversion into multi-carbon chemicals using solar energy.