The shuttling behavior and sluggish conversion kinetics of the intermediate lithium polysulfides (LiPSs) represent the main obstructions to the practical application of lithium-sulfur (Li-S) batteries. Herein, an anion-deficient design of antimony selenide (Sb2 Se3-x ) is developed to establish a multifunctional LiPS barrier toward the inhibition of polysulfide shuttling and enhancement of battery performance. The defect chemistry in the as-developed Sb2 Se3-x promotes the intrinsic conductivity, strengthens the chemical affinity to LiPSs, and catalyzes the sulfur electrochemical conversion, which are verified by a series of computational and experimental results. Attributed to these unique superiorities, the obtained LiPS barrier efficiently promotes and stabilizes the sulfur electrochemistry, thus enabling excellent Li-S battery performance, e.g., outstanding cyclability over 500 cycles at 1.0 C with a minimum capacity fading rate of 0.027% per cycle, a superb rate capability up to 8.0 C, and a high areal capacity of 7.46 mAh cm-2 under raised sulfur loading. This work offers a defect engineering strategy toward fast and durable sulfur electrochemistry, holding great promise in developing practically viable Li-S batteries as well as enlightening the material design of related energy storage and conversion systems.

Because of the unique ability to combine high energy density with high power density, lithium-ion hybrid capacitors (LICs) have generated significant interest. Among the various anodes being explored for LICs, silicon (Si) stands out as a particularly promising anode material due to its high theoretical capacity. Nevertheless, the formidable challenge lies in the rapid capacity fade resulting from substantial volume expansion. Herein, a simple and efficient spray drying technique was used to fabricate a Si@rGO@NC composite with micro-nano structure. In this composite, Si nanoparticles are encapsulated between reduced graphene oxides (rGO) hollow spheres and a layer of carbon is coated on the surface of both the Si and the micron-sized composite particles, forming a rigid and mechanically stable structure. The composite combines the high activity of nano-Si with the industrially easy handling of micron-scale particles. Moreover, the rGO hollow spheres not only enhance the electrical conductivity but also buffer the volume expansion of the electrode and provide channels for the rapid transport of electrolyte/ions. Thanks to its advantageous structural features, the constructed LICs with activated carbon as cathode can achieve a Max. energy/power density of 253.1 Wh kg−1/10,824.1 W kg−1 and maintain 84.3 % of its initial capacitance after 8000 cycles. The micro-nano structured design concept of Si-based materials developed in our work could offer new insights and directions for the future development of Si-based energy storage devices.

Abstract The rise of Na‐storage devices has put forward higher requirements for Na‐storage anode materials with large capacity, long service life, and fast rate capability. Mesoporous carbons, either as active materials or as hosts for guest active nanoparticles, are considered as promising electrode materials. However, addressing the issues of their short lifespan resulting from volume variation and the low coulombic efficiency caused by large surface area via a facile porous structure design still remains a challenge. Herein, a versatile phosphorus‐doped mesoporous carbon (PMC) armed is developed by graphene aerogel (GA) (GA@PMC) for hosting Na‐storage active nanoparticles. As a case study, FeSe 2 nanoparticles are selectively supported onto this GA@PMC matrix, creating the FeSe 2 /GA@PMC composite. When employed in typical Na‐storage devices, such as Na‐ion batteries, Na‐ion hybrid capacitors, and Na‐ion based dual‐ion batteries, the FeSe 2 /GA@PMC electrode consistently demonstrates superior electrochemical performance. In such GA@PMC, the conformal GA can improve the entire conductivity while decreasing the specific surface area that is directly contacting with electrolyte. The interconnected macroporous structure can not only promote the diffusion of Na + but also buffers the volume change of the guest active nanoparticles. This bespoke carbon platform synergistically endows the electrode material with enhanced rate capability, cyclic stability, and coulombic efficiency, which are being expected in advanced Na‐storage devices.