Abstract Solution‐processable poly(3,4‐ethylenedioxythiophene):poly(styrene sulfonate) (PEDOT:PSS) is an important polymeric conductor used extensively in organic flexible, wearable, and stretchable optoelectronics. However, further enhancing its conductivity and long‐term stability while maintaining its superb mechanical properties remains challenging. Here, a novel post‐treatment approach to enhance the electrical properties and stability of sub‐20‐nm‐thin PEDOT:PSS films processed from solution is introduced. The approach involves a sequential post‐treatment with HNO 3 and CsCl, resulting in a remarkable enhancement of the electrical conductivity of PEDOT:PSS films to over 5500 S cm −1 , along with improved carrier mobility. The post‐treated films exhibit remarkable air stability, retaining over 85% of their initial conductivity even after 270 days of storage. Various characterization techniques, including X‐ray photoelectron spectroscopy, atomic force microscopy, Raman spectroscopy, Hall effect measurements, and grazing incidence wide angle X‐ray scattering, coupled with density functional theory calculations, provide insights into the structural changes and interactions responsible for these improvements. To demonstrate the potential for practical applications, the ultrathin PEDOT:PSS films are connected to an inorganic light‐emitting diode with a battery, showcasing their suitability as transparent electrodes. This work presents a promising approach for enhancing the electrical conductivity of PEDOT:PSS while offering a comprehensive understanding of the underlying mechanisms that can guide further advances.

Abstract Molecular doping is commonly utilized to tune the charge transport properties of organic semiconductors. However, applying this technique to electrically dope inorganic materials like metal oxide semiconductors is challenging due to the limited availability of molecules with suitable energy levels and processing characteristics. Herein, n‐type doping of zinc oxide (ZnO) films is demonstrated using 1,3‐dimethylimidazolium‐2‐carboxylate (CO 2 ‐DMI), a thermally activated organic n‐type dopant. Adding CO 2 ‐DMI into the ZnO precursor solution and processing it atop a predeposited indium oxide (InO x ) layer yield InO x /n‐ZnO heterojunctions with increased electron field‐effect mobility of 32.6 cm 2 V −1 s −1 compared to 18.5 cm 2 V −1 s −1 for the pristine InO x /ZnO bilayer. The improved electron transport originates from the ZnO's enhanced crystallinity, reduced hydroxyl concentrations, and fewer oxygen vacancy groups upon doping. Applying the optimally doped InO x /n‐ZnO heterojunctions as the electron‐transporting layers (ETLs) in organic photovoltaics (OPVs) yields cells with improved power conversion efficiency of 19.06%, up from 18.3% for devices with pristine ZnO, and 18.2% for devices featuring the undoped InO x /ZnO ETL. It is shown that the all‐around improved OPV performance originates from synergistic effects associated with CO 2 ‐DMI doping of the thermally grown ZnO, highlighting its potential as an electronic dopant for ZnO and potentially other metal oxides.

Abstract Metal oxide thin‐film transistors (TFTs) offer remarkable opportunities for applications in emerging transparent and flexible microelectronics. Unfortunately, their performance is hindered by limitations associated with parasitic effects, such as parasitic electrode overlap capacitances and high contact resistance, which can severely limit their dynamic behavior. Here, an innovative method is reported to fabricate coplanar self‐aligned‐gate (SAG) indium‐gallium‐zinc‐oxide (IGZO) transistors with engineered source/drain contacts. The manufacturing process starts with the deposition and patterning of a gate electrode/dielectric stack and its functionalization with an organic self‐assembled monolayer (SAM) as the surface energy modifier. A second gold (Au) electrode is subsequently deposited over the gate electrode stack. The overlapping region between the two electrodes is removed via self‐delamination under mild sonication, forming perfectly aligned coplanar Au‐Gate‐Au electrodes. Device fabrication is completed with the spin coating of the IGZO precursor, followed by rapid photonic curing. Replacing the gold source/drain contact with bimetallic electrodes such as Au/In and Au/ITO enables a reduction in contact resistance and improves the transistor performance remarkably without increasing manufacturing complexity. The method is highly scalable, robust, and applicable to other semiconductor materials.

Abstract Surface modification of transparent conductive oxides (TCOs) with carbazole‐based self‐assembled monolayers (SAMs) is an effective method toward the formation of highly efficient hole‐selective contacts, enabling the fabrication of high‐performance perovskite solar cells (PSCs). However, the lack of long‐term structural and performance stability of the TCO/SAM/perovskite stack endangers the market entry of PSCs. Here, it is demonstrated that these challenges can be overcome by employing dyes as multi‐functional SAMs, simultaneously facilitating charge transport, passivating interfacial defects, and acting as a “molecular adhesive” layer, preserving structural integrity of the contact stack. Particularly, the surface modification of ITO with a dye (N719) monolayer is shown to create a hole‐selective contact for the fabrication of p–i–n PSCs with power conversion efficiencies reaching 24%. The N719 SAM‐based PSCs have also shown superior stability compared to state‐of‐the‐art PSCs incorporating carbazole SAMs and polyarylamine hole‐selective contacts by preserving ≈90% of their initial PCE under continuous light and thermal stress tests for 1000 h. The robustness of the ITO/N719/perovskite stack is attributed to its low interfacial trap density, UV resilience and strong adhesion capability. These findings place dye SAMs as a promising alternative for improving the performance of next‐generation photovoltaics.