Flexible electrochemical energy storage (FEES) devices have received great attention as a promising power source for the emerging field of flexible and wearable electronic devices. Carbon nanotubes (CNTs) and graphene have many excellent properties that make them ideally suited for use in FEES devices. A brief definition of FEES devices is provided, followed by a detailed overview of various structural models for achieving different FEES devices. The latest research developments on the use of CNTs and graphene in FEES devices are summarized. Finally, future prospects and important research directions in the areas of CNT‐ and graphene‐based flexible electrode synthesis and device integration are discussed.

Structurally ordered intermetallic phases have exhibited higher and higher electrocatalytic activity and stability than disordered alloys in many reactions such as the oxygen reduction reaction (ORR) and small-molecule (hydrogen, formic acid, or ethanol) oxidation reactions. The enhanced electrocatalytic activity could be derived from the definite composition and predictable control over structural, geometric, and electronic effects. This review, based on the understanding of the catalytic mechanism of structurally ordered intermetallic nanoparticles, provides a comprehensive acknowledgment of how the particle size and morphology affect the catalytic performance. The strategy for reducing particle size and the impact of particle size on electrocatalysis will be first introduced. Then, recent developments in the synthesis and design of morphology-controlled catalysts are summarized. The structure–activity relationship between the catalytic activity and morphology including core–shell/hollow and porosity will be highlighted. Finally, the current challenges and future developments are provided. On the basis of this review, intermetallic nanoparticles will shed light on the future development of electrocatalysts for fuel cells and metal-air batteries.

Stringed “tube on cube” hybrid architecture is developed for high-energy-density lithium–sulfur batteries with high sulfur loading and lean electrolyte.

Abstract The hydrogen evolution reaction (HER) is an emerging key technology to provide clean, renewable energy. Current state‐of‐the‐art catalysts still rely on expensive and rare noble metals, however, the relatively cheap and abundant transition metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as exceptionally promising alternatives. Early studies in developing TMD‐based catalysts laid the groundwork in understanding the fundamental catalytically active sites of different TMD phases, enabling a toolbox of physical, chemical, and electronic engineering strategies to improve the HER catalytic activity of TMDs. This report focuses on recent progress in improving the catalytic properties of TMDs toward highly efficient production of H 2 . Combining theoretical and experimental considerations, a summary of the progress to date is provided and a pathway forward for viable hydrogen evolution from TMD driven catalysis is concluded.

Exploring nonprecious metal electrocatalysts to replace the noble metal-based catalysts for full water electrocatalysis is still an ongoing challenge. In this work, porous structured ternary nickel-iron-phosphide (Ni-Fe-P) nanocubes were synthesized through one-step phosphidation of a Ni-Fe-based Prussian blue analogue. The Ni-Fe-P nanocubes exhibit a rough and loose porous structure on their surface under suitable phosphating temperature, which is favorable for the mass transfer and oxygen diffusion during the electrocatalysis process. As a result, Ni-Fe-P obtained at 350 °C with poorer crystallinity offers more unsaturated atoms as active sites to expedite the absorption of reactants. Additionally, the introduction of nickel improved the electronic structure and then reduced the charge-transfer resistance, which would result in a faster electron transport and an enhancement of the intrinsic electrocatalytic activities. Benefiting from the unique porous nanocubes and the chemical composition, the Ni-Fe-P nanocubes exhibit excellent hydrogen evolution reaction and oxygen evolution reaction activities in alkaline medium, with low overpotentials of 182 and 271 mV for delivering a current density of 10 mA cm-2, respectively. Moreover, the Ni-Fe-P nanocubes show outstanding stability for sustained water splitting in the two-electrode alkaline electrolyzer. This work not only provides a facile approach for designing bifunctional electrocatalysts but also further extends the application of metal-organic frameworks in overall water splitting.

Abstract In this work, unique porous carbon sheets (PCSs) are developed via a facile synthesis. The obtained PCS delivers long‐range conductive framework, abundant active interfaces, rich element doping, and notably a high inner porosity that builds up an admirable 3D network for multidirectional ion transfer. Such unique architecture and surface chemistry enable ultrafast sulfur electrochemistry as well as high‐efficiency inhibition on polysulfide shuttling via the dually physical and chemical sulfur confinement. The PCS‐based sulfur electrodes achieve superb rate capability up to 10 C, outstanding cyclability over 1000 cycles, and high areal capacity of 4.8 mA h cm −2 . This work offers an appealing model of material engineering for fast and reliable lithium–sulfur batteries, as well as guidance for rational structural design in extended energy storage and conversion systems.

Abstract Lithium–sulfur (Li–S) batteries have great promise to support the next‐generation energy storage if their sluggish redox kinetics and polysulfide shuttling can be addressed. The rational design of sulfur electrodes plays key roles in tacking these problems and achieving high‐efficiency sulfur electrochemistry. Herein, a synergetic defect and architecture engineering strategy to design highly disordered spinel Ni–Co oxide double‐shelled microspheres (NCO‐HS), which consist of defective spinel NiCo 2 O 4– x ( x = 0.9 if all nickel is Ni 2+ and cobalt is Co 2.13+ ), as the multifunctional sulfur host material is reported. The in situ constructed cation and anion defects endow the NCO‐HS with significantly enhanced electronic conductivity and superior polysulfide adsorbability. Meanwhile, the delicate nanoconstruction offers abundant active interfaces and reduced ion diffusion pathways for efficient Li–S chemistry. Attributed to these synergistic features, the sulfur composite electrode achieves excellent rate performance up to 5 C, remarkable cycling stability over 800 cycles and good areal capacity of 6.3 mAh cm −2 under high sulfur loading. This proposed strategy based on synergy engineering could also inform material engineering in related energy storage and conversion fields.

Large-sized two-dimensional phosphorus-doped carbon nanosheets (2D-PPCN) with tunable porosity were synthesized via a multifunctional templating method. A single inexpensive solid precursor, phosphorus pentoxide, is combined with common saccharides in a stepwise multiple templating process for 2D construction, phosphorus doping, and regulated micro-/mesopore creation. This reliable 2D porous carbon production technique can potentially be utilized in a variety of energy storage and conversion fields. The effects of different porous structures on the electrocatalytic activity of 2D-PPCN based electrocatalysts are specifically investigated in this work. The interconnected open-pore system and high specific surface area result in a high catalytic efficiency for both the oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER). When integrated into an air-breathing cathode for rechargeable Zn-air batteries, the best-performing 2D-PPCN demonstrates better cell performance than a noble metal benchmark catalyst and a higher durability with over 1000 charge–discharge cycles.