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Xin Mu
Author with expertise in Organic Light-Emitting Diodes (OLEDs)
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Regional Functionalization Molecular Design Strategy: A Key to Enhancing the Efficiency of Multi‐Resonance OLEDs

Lin Wu et al.Jul 5, 2024
Herein, we propose a regional functionalization molecular design strategy that enables independent control of distinct pivotal parameters through distinct segments of the molecule. Three novel blue emitters A‐BN, DA‐BN, and A‐DBN, have been successfully synthesized by integrating highly rigid and three‐dimensional adamantane‐containing spirofluorene units into the MR framework. These molecules form two distinctive functional parts: part 1 comprises a boron‐nitrogen (BN)‐MR framework with adjacent benzene and fluorene units forming a central luminescent core characterized by an exceptionally rigid planar geometry, allowing for narrow FWHM values; part 2 includes peripheral mesitylene, benzene, and adamantyl groups, creating a unique three‐dimensional "umbrella‐like" conformation to mitigate intermolecular interactions and suppress exciton annihilation. The resulting A‐BN, DA‐BN, and A‐DBN exhibit remarkably narrow FWHM values ranging from 18 to 14 nm and near‐unity photoluminescence quantum yields. Particularly, OLEDs based on DA‐BN and A‐DBN demonstrate outstanding efficiencies of 35.0% and 34.3%, with FWHM values as low as 22 nm and 25 nm, respectively, effectively accomplishing the integration of high color purity and high device performance.
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Symmetric Deep‐Blue Hot Exciton Emitter Dominated by Locally Excited State Anti‐Kasha Emission

Jiasen Zhang et al.Aug 9, 2024
Abstract The advancement of deep‐blue luminophores with high efficiency, color purity, and stable characteristics remains hindered by the absence of effective molecular design methodologies. Herein, a proof‐of‐concept deep blue hot exciton emitter, namely 2ANAC is designed and synthesized, featuring a rod‐like, symmetric π‐donor‐σ‐donor‐π (π‐D‐σ‐D‐π) molecular architecture to address the above challenges. The symmetric molecular structure endows numerous degenerate excited state characteristics, facilitating intersystem crossing between energy closely singlet and triplet states. Owing to nearly perpendicular conformation between the D‐π moieties, the formed low‐lying singlet excited (S 1 to S 4 ) states exhibit minimal oscillator strengths. In contrast, the fifth singlet excited (S 5 ) state boasts a significantly higher oscillator strength. This indicates the potential for anti‐Kasha emission behavior, thus promoting the highly emissive deep‐blue luminescence from the locally excited state with a relatively small full width at half maximum. Furthermore, the long‐axial molecular architecture confers as high as 90% of the horizontal dipole ratio. The corresponding non‐doped deep‐blue OLED based on 2ANAC exhibits an outstanding maximum external quantum efficiency of 10.8% with minimal efficiency roll‐off, representing one of the highest reported values for deep‐blue hot exciton OLEDs.
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Enhancing Carrier Behavior via Controlled Molecular Film Formation Engineering Leads to Significant Improvement in Electroluminescence

Jiasen Zhang et al.Sep 17, 2024
The quality of organic thin films critically influences carrier dynamics in organic semiconductors. In neat/doped films, even tiny voids can be penetrated by water or oxygen molecules to create charge‐trap states called water/oxygen‐induced traps that significantly hinder carrier mobility. While the water/oxygen‐induced traps in non‐doped films and crystalline states have been investigated comprehensively, there is a lack of thorough examination regarding their properties in the doped state. Therefore, there is a high demand for a molecular design strategy that effectively modulates the molecular stacking behavior in doped films and practical devices and enhances the quality of these films. Herein, we proposed a versatile molecular design principle that enables the formation of "nano‐cluster" structures on both the surface and interior of doped films in target molecule 10‐(4‐(4,6‐diphenyl‐1,3,5‐triazin‐2‐yl)phenyl)‐1'‐(4‐fluorophenyl)‐10H‐spiro[acridine‐9,9'‐xanthene] (DspiroO‐F‐TRZ), which is modified with a fluorophenyl group. These "nano‐cluster" structures exhibit more uniform shapes within doped films and effectively reduce defective state densities while enhancing carrier injection and transport properties, ultimately improving device performance. Notably, TADF‐OLED based on DspiroO‐F‐TRZ demonstrates nearly twice as much efficiency as its control counterpart due to contributions from 'nano‐cluster' structure enhancements toward improved electroluminescence performance.
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Symmetry Molecular Design Strategy for Highly Efficient Blue Electroluminescence with Hot Exciton Mechanisms

Kaibo Fang et al.Jun 17, 2024
Abstract Emitters with a hot exciton mechanism are regarded as one of the most promising candidates for organic light‐emitting diodes (OLEDs). In this study, a deep‐blue emitter with the hot exciton mechanism is reported, namely 2An‐PCz , by integrating a pair of carbazole groups with a 9,9′‐bi‐anthracene nucleus. Owing to the symmetric molecular architecture and intrinsic local excited state character, multiple high‐lying reverse intersystem cross ( h RISC) channels and large overlaps of frontier molecular orbits (FMOs) can be formed, facilitating rapid hRISC processes as well as enhancement of radiative transition rates simultaneously. Combined with the strong luminescence properties brought by the unique X‐packing mode, a high photoluminescence quantum yield of 60.5% is achieved in the non‐doped state. Strikingly, non‐doped deep‐blue OLEDs exhibited a maximum external quantum efficiency (EQE) of 10.50% with minimal efficient roll‐off, which is one of the highest values for deep‐blue organic light‐emitting devices based on hot exciton emitters thus far. The magneto‐electroluminescence (MEL) experiment and transient electroluminescence measurements corroborated that both the high EQE and suppressed efficiency roll‐off are attributable to the rapid “hot exciton” channels.
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Freezing‐Assisted Direct Ink Writing of Customized Polyimide Aerogels with Controllable Micro‐ and Macro‐ Structures for Thermal Insulation

Tiantian Xue et al.Nov 12, 2024
Abstract Polyimide (PI) aerogels have attracted attention in thermal management due to their low thermal conductivity, high porosity, and robust mechanical properties. However, building PI aerogels with elaborately tailored micro‐ and macro‐ structures for optimized thermal insulation performance in specific scenarios remains a challenge. Here, a scalable approach is reported to prepare PI aerogels with controllable micro‐ and macro‐ structures by freezing‐assisted direct ink writing (FADIW) of poly(amic acid) (PAA) inks. This FADIW strategy can enable continuous ink deposition and transient low‐temperature‐induced gelation, contributing to the facile construction of spatially free geometries with structural complexity and shape fidelity. Importantly, controllable construction of microstructures of the aerogels is achieved by controlling the extrusion substrate temperature. The resulting customized PI aerogels show good thermal insulation owing to the porous microstructure and customized macrostructure, enabling good thermal management for portable electronics. In addition, this FADIW strategy is universal and allows for multi‐material integration, broadening the functionality of PI aerogels. Significantly, such FADIW approach can be promisingly applied to realize on‐demand design of PI aerogels and other polymer aerogels with targeted micro‐ and macro‐structures, offering an alternative avenue for the manufacture of customized aerogels toward widespread applications.