Superior cathode material: Spherical ordered mesoporous carbon nanoparticles featuring very high inner porosity (pore volume of 2.32 cm3 g−1 and surface area of 2445 m2 g−1) were synthesized in a two-step casting process. They were successfully applied as cathode material in Li-S batteries, where they showed high reversible capacity up to 1200 mA h g−1 and excellent cycling efficiency.

Among the most challenging issues in electrochemical energy storage is developing insightful in situ probes of redox processes for a working cell. This is particularly true for cells that operate on the basis of chemical transformations such as Li–S and Li–O2, where the factors that govern capacity and cycling stability are difficult to access owing to the amorphous nature of the intermediate species. Here, we investigate cathodes for the Li–S cell comprised of sulfur-imbibed robust spherical carbon shells with tailored porosity that exhibit excellent cycling stability. Their highly regular nanoscale dimensions and thin carbon shells allow highly uniform electrochemical response and further enable direct monitoring of sulfur speciation within the cell over the entire redox range by operando X-ray absorption spectroscopy on the S K-edge. The results reveal the first detailed evidence of the mechanisms of sulfur redox chemistry on cycling, showing how sulfur fraction (under-utilization) and sulfide precipitation impact capacity. Such information is critical for promoting improvements in Li–S batteries.

Porous hollow carbon spheres with different tailored pore structures have been designed as conducting frameworks for lithium–sulfur battery cathode materials that exhibit stable cycling capacity. By deliberately creating shell porosity and utilizing the interior void volume of the carbon spheres, sufficient space for sulfur storage as well as electrolyte pathways is guaranteed. The effect of different approaches to develop shell porosity is examined and compared in this study. The most highly optimized sulfur–porous carbon nanosphere composite, created using pore-formers to tailor shell porosity, exhibits excellent cycling performance and rate capability. Sulfur is primarily confined in 4–5 nm mesopores in the carbon shell and inner lining of the shells, which is beneficial for enhancing charge transfer and accommodating volume expansion of sulfur during redox cycling. Little capacity degradation (∼0.1% /cycle) is observed over 100 cycles for the optimized material.

A highly ordered mesoporous carbon with a bimodal pore structure which exhibits a high specific area and large pore volume, was synthesized by a triblock-copolymer-templating approach. This optimized framework served as the scaffold for the preparation of carbon/sulfur (C/S) nanocomposites that serve as novel cathodes for Li-S batteries. They exhibit high discharge capacities and good cycling stability at very high current rates of 1675 mA g−1 (1 C), which can be attributed to the unique bimodal porous structure of the carbon. The small mesopores contain the majority of the sulfur mass and aid in suppressing the diffusion of polysulfide species into the electrolyte, whilst the large interconnected cylindrical pores favour rapid transport of solvated Li+ on charge/discharge. Additional doping with hydrophilic nanoporous silica also aids in capacity retention on cycling.

Nonaqueous potassium-ion batteries have emerged as possible low-cost alternatives to Li-ion batteries for large-scale energy storage, owing to their ability to use graphitic carbon as the negative electrode. Positive electrode materials remain a challenge. Here, we report control of the crystal dimensions of the Prussian white hexacyanoferrate (HCF), K1.7Fe[Fe(CN)6]0.9, using solution chemistry to obtain either nano, submicron, or micron crystallites. We observe a very strong effect of crystallite size on electrochemical behavior. The optimal cathode material comprised of 20 nm crystallites delivers a close-to-theoretical reversible capacity of 140 mAh g–1 with two well-defined plateaus at 4.0 and 3.2 V vs K/K+ upon discharge. Slightly inferior electrochemical behavior is observed for crystallites up to ∼160–200 nm in diameter, but unlike the analogous Na HCFs, micron-sized crystals show very limited capacity. For the nanosized crystallites, however, the energy density of ∼500 Wh kg–1 is comparable to that of the best Na HCF cathode materials. At a relatively high current density of 100 mA g–1, half-cells cycled with ethylene carbonate/diethyl carbonate (EC/DEC) and 5% fluoroethylene carbonate (FEC) demonstrate an initial discharge capacity of 120 mAh g–1 with a capacity retention of 85% after 100 cycles and 65% after 300 cycles.

Sorption-based atmospheric water harvesting (SAWH) with metal–organic frameworks (MOFs) offer a promising solution to freshwater scarcity in arid regions. However, given the powder nature of MOFs, scaling-up such a concept with industrially favorable monolithic MOFs in bulky sizes remains challenging. In this study, a pore vertically aligned nanocomposite sorbent where MOF-801 is anchored at the polymeric structure surface was prepared via Fe3+-induced crosslinking and directional freezing methods. The continuous vertically aligned hierarchical pores not only offer sufficient sites for MOF-801 loading but also provide rapid moisture transport channels, as well as high solar-thermal conversion efficiency, resulting in a rapid ab/desorption duration of 2 h (including an absorption process for 1 h and a desorption process for 1 h under 1 sun irradiation) and multicycle daily water production of 1.40 L kg−1 at low RH of 20 % and 5.57 L kg−1 at higher RH of 80 %, respectively, which is outperformed most of the state-of-the-art MOFs based SAWH materials. This work provides a simple and effective way to shorten MOF-801 ab/desorption duration, which has great means for designing of high-performance solar-driven water harvesting materials.