CdTe devices have reached efficiencies of 22% due to continuing improvements in bulk material properties, including minority carrier lifetime. Device modeling has helped to guide these device improvements by quantifying the impacts of material properties and different device designs on device performance. One of the barriers to truly predictive device modeling is the interdependence of these material properties. For example, interfaces become more critical as bulk properties, particularly, hole density and carrier lifetime, increase. We present device-modeling analyses that describe the effects of recombination at the interfaces and grain boundaries as lifetime and doping of the CdTe layer change. The doping and lifetime should be priorities for maximizing open-circuit voltage (Voc) and efficiency improvements. However, interface and grain boundary recombination become bottlenecks for device performance at increased lifetime and doping levels. This work quantifies and discusses these emerging challenges for next-generation CdTe device efficiency.

The design of a Cd‐free and wider‐bandgap buffer layer is stringent for future Cu(In,Ga)Se 2 (CIGSe) thin‐film solar cell applications. For that, an In 2 S 3 buffer layer alloyed with a limited amount of O (well below 25 mol%) has been proposed as a pertinent alternative solution to CdS or Zn(O,S) buffers. However, the chemical stability of the In 2 S 3 /CIGSe heterointerface when O is added is not completely clear. Therefore, in this work, the buffer/absorber interface for a series of sputter‐deposited In 2 S 3 buffers with and without O is investigated. It is found that the solar cell with the highest open‐circuit voltage is obtained for the O‐free In 2 S 3 buffer sputtered at 220 °C. This improved open‐circuit voltage could be explained by the presence of a 20 nm‐thick ordered vacancy compound (OVC) at the absorber surface. A much thinner OVC layer (5 nm) or even the absence of this layer is found for the cell with In 2 (O 0.25 S 0.75 ) 3 buffer layer where O is inserted. The volume fraction of the OVC layer is directly linked with the magnitude of Cu diffusion from the CIGSe surface into the In 2 (O x S 1− x ) 3 buffer layer. The O addition strongly reduces the Cu diffusion inside the buffer layer up to complete suppression for very high O contents in the buffer. Finally, it is discussed that the presence of the OVC layer may lower the valence band maximum, thereby forming a hole barrier, suppressing charge carrier recombination at the In 2 (O x S 1− x ) 3 /CIGSe interface, which could result in an increased open‐circuit voltage.