FJ
Finn Joensen
Author with expertise in Zeolite Chemistry and Catalysis
Achievements
Cited Author
Key Stats
Upvotes received:
0
Publications:
4
(25% Open Access)
Cited by:
3,596
h-index:
19
/
i10-index:
24
Reputation
Biology
< 1%
Chemistry
< 1%
Economics
< 1%
Show more
How is this calculated?
Publications
0

Conversion of methanol to hydrocarbons over zeolite H-ZSM-5: On the origin of the olefinic species

Morten Bjørgen et al.Jun 6, 2007
This study examined the reaction mechanism with respect to both catalyst deactivation and product formation in the conversion of methanol to hydrocarbons over zeolite H-ZSM-5. The reactivity of the organics residing in the zeolite voids during the reaction was assessed by transient 12C/13C methanol-switching experiments. In contrast to previously investigated catalysts (H-SAPO-34 and H-beta), hexamethylbenzene is virtually unreactive in H-ZSM-5 and is thus not a relevant reaction intermediate for alkene formation. However, the lower methylbenzenes are reaction intermediates in a hydrocarbon pool-type mechanistic cycle and are responsible for the formation of ethene and propene. An additional reaction cycle not applicable for ethene also must be taken into account. The C3+ alkenes are to formed through rapid alkene methylation and cracking steps to a considerable extent; thus, methanol is converted to hydrocarbons according to two catalytic cycles over H-ZSM-5. Moreover, in contrast to what occurs for large-pore zeolites/zeotypes, molecules larger than hexamethylbenzenes are not built up inside the H-ZSM-5 channels during deactivation. Thus, deactivation is explained by coke formation on the external surface of the zeolite crystallites only. This is a plausible rationale for the superior lifetime properties of H-ZSM-5 in the methanol-to-hydrocarbon reaction.
0

Methanol to gasoline over zeolite H-ZSM-5: Improved catalyst performance by treatment with NaOH

Morten Bjørgen et al.Apr 25, 2008
This work outlines how treatment of zeolite H-ZSM-5 (Si/Al = 46) with NaOH may improve the catalytic performance in the conversion of methanol to gasoline. The zeolite was treated with 0.05 or 0.20 M NaOH solution for 2× 4 h at 75 °C. XRD confirmed the retention of crystallinity. The Si/Al ratio of the catalyst decreased as a consequence of the treatment, in particular for the more severely treated sample, but the total acidity determined by NH3-TPD was not altered, showing that the treated samples contain significant amounts of Al not giving rise to acidity. The BET surface area increased from 313 to 419 m2/g as a consequence of the desilication, and the N2 adsorption measurements indicated mesopore generation. Diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) indicated presence of Lewis acidity in the treated samples. Methanol conversion was carried out in a fixed bed reactor at 370 °C and WHSV = 8 g g−1 h−1. The catalyst lifetime, quantified as the total conversion capacity, increased by a factor of 3.3 as a consequence of the most severe treatment. The procedure led to a moderate increase in the initial activities. Further, the product selectivities were altered dramatically. The selectivity towards the gasoline fraction (C5+) was at best increased by a factor of 1.7. Hydrogen transfer reactions became faster and led to more aromatic and paraffinic compounds in the products. Increases in the propene/ethene ratios were observed at moderate conversion. The results are well rationalized by alterations of acidic properties, mesopore formation, and improved diffusivity.